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description Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 EnglishPublisher:HAL CCSD Authors: Marulanda Acosta, Valentina;Marulanda Acosta, Valentina;The ever-growing demands of modern telecommunication systems in terms of data rates as well as the impending threat of the increasing computing power of modern computers, make the secure transmission of data an essential requirement and thus a very active field of study. Quantum key distribution (QKD) allows for the exchange of cryptographic keys whose security level does not depend on the complexity of a mathematical algorithm but rather relies on exploiting the properties of quantum mechanics cite{scarani2009}. Depending on the protocol, the key bits will be encoded either on the superposition of modes of individual photons, such as polarization modes, as is the case for the discrete variable protocols (DV) or they will be encoded into the quadratures of a very low flux electromagnetic field as it happens in the continuous variable protocols (CV). While offering security levels unattainable by classical means, QKD protocols in their terrestrial implementation are severely limited in distance reaching only several hundred kilometers because of the exponential attenuation suffered by fiber-transmitted signals. Since the amplification methods of classical optical communications repeaters are not compatible with a signal that is quantum in nature, and because of the current lack of technological maturity regarding quantum repeaters, satellite relays present an interesting alternative for the establishment of secure intercontinental quantum links. A study by Dequal et al. upon which a part of the present study is based on, examines the possibility of performing a continuous variable key exchange between a satellite and a ground station by proposing a modeling of the propagation channel accounting for the effects of beam wandering, a fluctuating atmospheric transmission and a fixed loss due to single mode fiber coupling. It is as an in-depth continuation of this analysis that this simulation study was initially developed. Taking into account in particular the effects of propagation through the turbulent atmosphere on the spatial coherence of the optical signal, as well as expanding on the protocols taken into account. Adaptive optics (AO) are able to partially correct some of the aforementioned propagation effects. A typical AO system consists of a feedback loop containing elements capable of measuring and correcting wavefront aberrations in real time and we will focus our efforts in analyzing the effect of such a system in the performance of several protocols of quantum key distribution under different scenarios.; Les exigences sans cesse croissantes des systèmes de télécommunication modernes en termes de débit, ainsi que la menace imminente que pose l’augmentation de la puissance de calcul des ordinateurs modernes sur les méthodes cryptographiques actuelles, font de la transmission sécurisée des données à la fois une exigence essentielle et un grand défi, et donc un domaine d'étude très actif. La distribution quantique des clés (QKD) permet l'échange de clés cryptographiques dont le niveau de sécurité ne dépend pas de la complexité d'un algorithme mathématique mais repose intrinsèquement sur l'exploitation des propriétés de la mécanique quantique. Cependant, le déploiement des systèmes QKD via des réseaux fibrés terrestres, est fortement limité en distance, et n'atteint que quelques centaines de kilomètres, en raison de l'atténuation exponentielle subie par les signaux transmis par fibre optique. Les méthodes d'amplification des répéteurs de communications optiques classiques ne sont pas compatibles avec un signal quantique, et en raison du manque de maturité technologique concernant les répéteurs quantiques, les relais satellite se présentent comme une alternative intéressante pour l'établissement de liaisons quantiques intercontinentales sécurisées. Nous présentons ici, dans le contexte d’un lien QKD descendant entre un satellite en orbite basse et le sol, un modèle complet du canal atmosphérique satellite-sol prenant conjointement en compte la turbulence, sa correction partielle par optique adaptative (OA) les pertes géométriques et les fluctuations de pointage à bord du satellite. Nous utilisons ce modèle pour évaluer les performances de trois protocoles QKD - à variables continues et à variables discrètes, avec des photons uniques ou intriqués - pour différentes conditions de turbulence, différents degrés de correction par OA, différents scénarios de configuration du lien (diamètre télescope, altitude du satellite…) et en prenant en compte les effets de taille finie. Les résultats obtenus montrent l’intérêt de l’utilisation d’un système d’OA : en effet , la performance en termes de taux de génération de clé de tous les protocoles analysés s’améliore en considérant une correction par OA. Cette augmentation du taux de clé est particulièrement significative pour les scénarios de forte turbulence, d’opération diurne et pour le protocole QKD à variables continues (CV). L’apport de l’OA est de plus démontré et quantifié dans une configuration très prometteuse exploitant l’émission de deux photons intriqués vers deux stations sol depuis un relais satellite qui n’est pas forcément de confiance. Afin de valider nos résultats de simulation, nous avons aussi commencé à implémenter un banc de test expérimental à partir d’une émulation simplifiée du canal atmosphérique et d’un système CV-QKD. Nous expliquons les difficultés rencontrées pendant cette mise en œuvre ainsi que les solutions proposées et des idées sur les perspectives de l’étude.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 FrenchPublisher:HAL CCSD Authors: Keita, Seny;Keita, Seny;The deep geological repository is today considered the international reference for radioactive waste management. As part of the feasibility study for such a repository in France, an Underground Research Laboratory has been built by the French national radioactive waste management agency (Andra) in Meuse/Haute-Marne. In this context, gas exchanges and the evolution of air chemistry in underground structures - galleries, micro-tunnels (alveoli) and boreholes - need to be understood. The technological challenge is to continuously monitor a wide range of gaseous molecules at low concentrations in confined spaces. The work in this thesis concerns the behavior of gases in closed underground structures, and is part of this problematic. A gas monitoring station called "Flair soil™" has been developed for continuous, real-time, in situ monitoring of gas composition evolution in several structures, galleries and micro-tunnels in the Bure underground laboratory. The station includes two complementary gas concentration analyzers. i) a quadrupole mass spectrometer, which separates gaseous species in a gas mixture according to their mass (m) to charge (z) ratio. It can be used to monitor the evolution of several gas species, such as light hydrocarbons, noble gases, greenhouse gases, oxygen, hydrogen, nitrogen, carbon monoxide and hydrogen sulfide. ii) an infrared laser spectroscope (Picarro) based on the principle of introducing a gas sample into an optical cavity and determining the optical absorbance of the sample, allowing simultaneous measurement of CO2, CO and CH4 concentrations. After several months of testing and calibration in the underground laboratory, this station was used to monitor the air in a gallery and several closed micro-tunnels. The results of monitoring gas evolution in an underground gallery over a period of 4 months have highlighted different gas evolutions according to two periods: i) a period when the galleries are ventilated and there is significant human activity (working days) and ii) a period when the galleries are not ventilated and there is no human activity (weekends, holidays and/or vacations). These observations highlight the sources and sinks of three gases (CO2, CO and CH4) in these structures. In fact, the gases can be consumed or produced by several processes occurring in the Underground Research Laboratory, such as the degassing of CO, CO2 and CH4 from the pore water in the rock, the supply by ventilation and production by human activity, the production of CO or CO2 in the exhaust gases of internal combustion engines, and the consumption of CO2 by the carbonation of concrete. Gas monitoring in micro-tunnels supplements information on gas exchange between rock, atmosphere and steel casing. Here, levels of a few ppm of dihydrogen produced by anoxic corrosion of the steel were detected. Monitoring gas composition in the Meuse/Haute-Marne underground laboratory reveals complex processes affecting gas species in galleries and micro-tunnels. Our results show that gas exchanges with the Callovo-Oxfordian and the materials present play an important role in understanding the overall gas balance. The cementitious materials act as a CO2 sink, while the clay rock is a source of CO2, CO and CH4. Thanks to this monitoring, the presence of CO in these underground structures has been quantified for the first time. However, we still need to refine our understanding of how this gas is produced and consumed in this context.; Le stockage en couche géologique profonde est considéré aujourd’hui comme une référence à l’international pour la gestion des déchets radioactifs. Dans le cadre de l’étude de faisabilité d’un tel stockage en France, un laboratoire de recherche souterrain a été construit par l’agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) en Meuse/Haute-Marne. Dans ce contexte, tous les échanges gazeux et l’évolution de la chimie de l’air dans les ouvrages souterrains, galeries, micro-tunnels (alvéoles) et forages, doivent être compris. Le défi technologique est de suivre en continu une large gamme de molécules gazeuses à de faibles concentrations dans ces espaces confinés. Les travaux de cette thèse portent sur le comportement des gaz dans des ouvrages souterrains fermés et s’inscrivent dans cette problématique. Une station de surveillance de gaz nommée "Flair soil™" autonome a été conçue dans le but de réaliser un suivi in situ, en continu et en temps réel de l’évolution de la composition du gaz dans différents ouvrages, galeries et micro-tunnels du laboratoire souterrain de Bure. Ce dispositif est composé de deux analyseurs de concentrations de gaz. i) un spectromètre de masse quadripolaire dont le principe consiste à séparer les espèces gazeuses dans un mélange de gaz en fonction de leur rapport masse (m) sur charge (z). Il permet de suivre l'évolution de plusieurs espèces de gaz telles que les hydrocarbures légers, les gaz nobles, les gaz à effet de serre, l’oxygène, l’hydrogène, l’azote, le monoxyde de carbone et le sulfure d’hydrogène. ii) un spectroscope laser infrarouge (Picarro) dont le principe consiste à introduire un échantillon de gaz dans une cavité optique et à déterminer l’absorbance optique de l’échantillon, fournissant ainsi des mesures simultanées des concentrations en CO2, CO et CH4. Après plusieurs mois de tests et calibrations dans le laboratoire souterrain, cette station a été utilisée pour des suivis de l’air d’une galerie et de plusieurs micro-tunnels fermés. Les résultats du suivi de l’évolution des gaz dans une galerie souterraine sur 4 mois ont conduit à mettre en évidence des évolutions différentes des gaz selon deux périodes : i) une période où les galeries sont ventilées et où l’activité humaine est importante (jours ouvrés) et ii) une période où les galeries ne sont pas ventilées et où il n’y a aucune activité humaine (weekends, jours fériés et/ou vacances). Ces observations permettent de mettre en exergue les sources et puits de trois gaz (CO2, CO et CH4) dans ces ouvrages. En effet, les gaz peuvent être consommés ou produits par plusieurs processus se produisant dans le Laboratoire de Recherche Souterrain, comme le dégazage du CO, du CO2 et du CH4 à partir de l'eau interstitielle de la roche, l'apport par la ventilation et la production par l’activité humaine, la production de CO ou de CO2 dans les gaz d'échappement des moteurs d’engins thermiques, la consommation de CO2 par la carbonatation du béton. Les suivis des gaz dans les micro-tunnels complètent les informations sur les échanges de gaz entre la roche, l’atmosphère de ces ouvrages et leur chemisage en acier. Ici, des teneurs de quelques ppm de dihydrogène produit par la corrosion anoxique de l’acier ont été détectées. Le suivi de la composition du gaz dans les ouvrages du laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne révèle des processus complexes affectant les espèces de gaz dans les galeries et les micro-tunnels. Nos résultats montrent que les échanges de gaz avec le Callovo-Oxfordien et les matériaux présents jouent un rôle important dans la compréhension du bilan gazeux global. Les matériaux cimentaires agissent comme un puits de CO2, tandis que la roche argileuse est une source de CO2, CO et CH4. Grâce à ces suivis, la présence de CO dans ces ouvrages souterrains a été quantifiée pour la première fois. Il reste cependant à affiner la compréhension des processus de production et de consommation de ce gaz dans ce contexte.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 FrenchPublisher:HAL CCSD Authors: Benne, Benjamin;Benne, Benjamin;Neptune and its system have only been studied in situ by the Voyager 2 spacecraft, which visited the system in 1989. This flyby revolutionized our understanding of the planet, but also of its main satellite, Triton. This satellite is one of the coldest bodies in the Solar System, with a surface temperature of just 38 K. Triton is similar in many aspects to Pluto and has a highly inclined and retrograde orbit. It is therefore probably a dwarf planet that was captured by Neptune. Voyager 2 revealed that Triton possesses a tenuous atmosphere, mainly composed of N2. A dense ionosphere was also detected, and is supposedly supported by precipitating electrons from Neptune’s complex magnetosphere, given Triton's distance from the Sun. Since the Voyager 2 mission, our knowledge of Triton and its atmosphere has remained nearly unchanged, as precise observations from Earth are made difficult by the distance between our planet and Neptune.In recent years, the scientific community has supported the development and launch of a new mission to Uranus or Neptune, the two least understood planets in our Solar System, as these planets have never been studied with a dedicated orbiter. This poses a problem for the characterization of exoplanets, because most of them are similar in size and mass to the Ice Giants. Moreover, interest in Triton has grown strongly in recent years, as certain observations suggest the existence of a liquid ocean beneath its surface. A mission to Neptune and Triton would therefore enable us to better characterize these distant bodies, and potentially obtain information about the possibility of developing life in the outer Solar System.To prepare such a mission, theoretical results from models are needed for the design of on-board instruments. The latest photochemical models of Triton's atmosphere were developed in the mid-1990s, following the Voyager 2 flyby. They therefore used rudimentary chemical networks compared with those currently used in photochemical models. Developing a new model of this atmosphere is therefore necessary, in particular to incorporate an up-to-date chemical network, which could change our understanding of Triton's atmospheric chemistry. The development of such a model is the subject of this thesis. It enables us to calculate the composition of this atmosphere and highlight the key processes influencing this composition. To this end, we based our work on a photochemical model of Titan's atmosphere, which we adapted to Triton's conditions. This transposition is made possible by the similar composition of the atmospheres of the two bodies (mainly N2, with different proportions of CH4). We have also completed the original chemical network to adapt it to the composition of Triton's atmosphere. Due to the extreme temperatures of this atmosphere, uncertainties on the atmospheric composition are significant. We have therefore highlighted the key chemical reactions with the greatest impact on model uncertainties, so that these reactions can be (re)measured by chemists.After developing a first version of the model, we coupled our model with an electronic transport model, TRANSPlanets, to better model the interaction between Triton's atmosphere and Neptune's complex magnetosphere. The use of such a model allows us to calculate electro-ionization and electro-dissociation rates directly from an electron precipitation flux. This coupling enables us to obtain nominal results consistent with Voyager 2 observations.; Neptune et ses satellites n'ont été étudiés in situ que lors de la mission Voyager 2, la sonde ayant traversé ce système en 1989. Ce passage a permis de révolutionner notre compréhension de la planète, mais aussi celle de son principal satellite, Triton. Ce satellite est un des corps les plus froids du Système solaire, avec une température de surface de seulement 38 K. Triton est situé sur une orbite très inclinée et rétrograde, et est similaire sur plusieurs aspects à Pluton. Il est donc probable qu’il soit une planète naine, qui aurait été capturée par Neptune. Voyager 2 a mis en évidence que Triton possède une atmosphère ténue, principalement composée de N2. Une ionosphère dense a également été détectée. Elle serait entretenue par la précipitation d’électrons provenant de la magnétosphère complexe de Neptune, Triton étant très éloigné du Soleil. Depuis la mission Voyager 2, nos connaissances sur Triton et son atmosphère ont peu évolué, les observations précises depuis la Terre étant rendues difficile par la distance qui nous sépare de Neptune.Cependant, depuis quelques années, la communauté scientifique encourage le développement et l'envoi d'une nouvelle mission vers Uranus ou Neptune, ces deux planètes étant les moins bien comprises de notre Système solaire car elles n’ont jamais été étudiées à l’aide d’une mission orbitale. Cela pose problème pour la caractérisation des exoplanètes, la plupart d'entre elles étant similaires en taille et en masse aux géantes glacées. De plus, l'intérêt pour Triton s'est fortement développé ces dernières années car certaines observations laissent supposer l’existence d'un océan liquide sous sa surface. Une mission vers Neptune et Triton permettrait donc de mieux caractériser ces corps lointains, et potentiellement d’obtenir des informations sur la possibilité de développer la vie dans le Système solaire externe.Pour préparer une telle mission, des résultats théoriques provenant de modèles sont nécessaires pour la conception des instruments embarqués. Or, les derniers modèles photochimiques de l’atmosphère de Triton ont été développés au milieu des années 1990, à la suite du survol de Voyager 2. Ils utilisaient donc des réseaux chimiques rudimentaires en comparaison de ceux utilisés actuellement. Développer un nouveau modèle de cette atmosphère est donc nécessaire, en particulier pour intégrer un réseau chimique à la pointe de nos connaissances, ce qui pourrait changer notre compréhension de la chimie atmosphérique de Triton. Le développement d’un tel modèle est l'objet de ce travail de thèse. Celui-ci permet de calculer la composition de cette atmosphère et d’identifier les processus clés ayant une influence sur celle-ci. Pour cela, nous nous sommes basés sur un modèle photochimique de l'atmosphère de Titan, que nous avons adapté aux conditions de Triton. Cette transposition est possible car N2 et CH4, les deux principaux composés de l’atmosphère de Titan, ont été détectés dans celle de Triton. Nous avons également complété le réseau chimique d'origine pour l'adapter à la composition de l'atmosphère de Triton. Du fait des températures extrêmes de cette atmosphère, les incertitudes sur la composition atmosphérique sont importantes. Nous avons donc identifié les réactions chimiques qui ont le plus d'impact sur les incertitudes du modèle, afin qu’elles soient (ré)étudiées par les chimistes.Après le développement d'une première version du modèle, nous l’avons couplé avec un modèle de transport électronique, TRANSPlanets, pour mieux modéliser l’interaction entre l’atmosphère de Triton et la magnétosphère complexe de Neptune. L’utilisation d’un tel modèle nous permet de calculer les taux d’électro-ionisation et d’électro-dissociation directement à partir d’un flux de précipitation électronique. Ce couplage nous permet d'obtenir des résultats nominaux cohérents avec les observations de Voyager 2.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 FrenchPublisher:HAL CCSD Authors: Hammoud, Leila;Hammoud, Leila;Inspired by natural photosynthesis, heterogeneous photocatalysis is an environmentally friendly technology that consists of converting CO2 into valuable compounds and producing carbon-free H2 using abundant and renewable solar energy. In this context, this project focused on the development of photocatalytic systems based on TiO2, g-C3N4 and porous BN. The photocatalytic efficiency of these systems with respect to the photo-production of H2 from water under sunlight and the photoreduction of CO2 by water in the gaseous phase under sunlight and visible light was improved: (1) by doping g-C3N4 and BN with non-metallic elements for better visible light absorption, (2) by creating doped g-C3N4/TiO2, doped g-C3N4/BN and BN/TiO2 heterojunctions for better photogenerated charge separation (3) by decorating the nanomaterials with metals. A particular study of the effect of size, content, composition, and structure of nanoparticles alloy (Au-Pt) on photocatalytic performance under visible illumination was also investigated.; Inspirée de la photosynthèse naturelle, la photocatalyse hétérogène est une technologie respectueuse de l’environnement qui consiste à convertir le CO2 en composés valorisables, et à produire de l’H2 décarboné à l’aide de l’énergie solaire abondante et renouvelable. Dans ce cadre, ce projet s’est focalisé sur le développement de systèmes photocatalytiques à base de TiO2, de g-C3N4 et de BN poreux. Le rendement photocatalytique de ces systèmes vis-à-vis de la photo-production d’H2 sous lumière solaire à partir de l’eau et de la photoréduction de CO2 par l’eau en phase gazeuse sous lumière solaire et visible a été amélioré : (1) en dopant le g-C3N4 et le BN par des éléments non métalliques pour une meilleure absorption de la lumière visible, (2) en créant des hétérojonctions g-C3N4 dopés/TiO2, g-C3N4 dopés/BN et BN/TiO2 pour une meilleure séparation des charges photogénérées et (3) en décorant les systèmes ainsi obtenus par des métaux. Une étude particulière de l’effet de la taille, de la teneur, de la composition et de la structure de nanoparticules d’alliage (Au-Pt) sur les performances photocatalytiques sous illumination visible a aussi été investiguée.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 EnglishPublisher:HAL CCSD Authors: Savas, Dilek;Savas, Dilek;According to the World Health Organization, exposure to ambient air pollution is estimated to cause 4.2 premature deaths per year in urban and rural areas worldwide. Poor air quality also leads to damage to infrastructure, soil and water resources. This major environmental problem emerged at the beginning of the 20th century due to the intense industrialization and urbanization of societies, forcing policy makers and governments to control anthropogenic emissions of air pollutants. Since 1990, important initiatives have been taken in industrialized countries, such as Europe, to reduce emissions of pollutants by implementing mitigation strategies. More recently, the implementation of mitigation policies has started to be seen in developing countries such as China.The assessment of emission reduction policies is often based on official emission inventories derived from emitters’ statements of activities and statistical data. This so-called bottom-up approach estimates emissions by extrapolating emission factor measurements that are only available in a sparse spatial and temporal network. This involves high uncertainties, as it does not incorporate the high spatiotemporal variability of emission fluxes. Besides, uncertainties in emission inventories lead to inconsistencies in the assessment of appropriate strategies to prevent air pollution episodes. Therefore, being able to accurately monitor the development of emissions and the trend of pollutants is an important issue for evaluating reduction policies. One of the promising ways to overcome this problem is the atmospheric inversion approach, which uses available atmospheric observations to constrain emissions through atmospheric modeling and the inversion system. This so-called top-down approach brings complementary information to bottom-up inventories. It estimates emissions while exploiting the high spatiotemporal variability of the satellite observations and computational power.Nitrogen oxides (NOx = NO+NO2) are among the most regulated pollutants as precursors of other air pollutants, such as ozone and secondary aerosols. In the framework of this thesis, first, we set up and tested the daily NOx emission inversion capability of the state-of-art inverse modeling system CIF, embedded with the CHIMERE Chemistry Transport Model and its adjoint at moderate resolution using OMI satellite observations. The results lead us to determine the settings and sensitivities of the CIF system for the NOx inversions.The CIF-CHIMERE system was applied first to evaluate the impact of strong NOx emission regulations implemented by China since 2011 within its 5-Year Plans. We assimilated NO2 observations from OMI satellite instruments and estimated NOx emissions for 2015 and 2019 with a resolution of 50×50 km2 over Eastern China. The year 2010 was chosen as a baseline or a priori bottom-up inventory, as it was just before the mitigation implementation. The results show that the reduction in NOx emissions is limited to urbanized and industrialized areas but remains within the mitigation targets (10-15 %). The estimated NOx emissions were also used to simulate NO2 surface concentrations, and the inversion approach was found to improve the comparison with ground-based measurements slightly.The CIF-CHIMERE system was also applied to assess the abrupt changes in NOx emissions in Europe caused by the COVID-19 pandemic. In particular, we explored the potential of assimilating high-resolution TROPOMI NO2 observations during the 2020 lock-down period.; Selon l’Organisation mondiale de la santé, l’exposition à la pollution de l’air ambiant serait à l’origine de 4.2 millions de décès prématurés par an dans le monde. Ce problème environnemental majeur est apparu au début du XXe siècle en raison de l’industrialisation et de l’urbanisation intenses des sociétés, obligeant les décideurs et les gouvernements à contrôler les émissions anthropiques de polluants atmosphériques. Depuis 1990, des initiatives importantes ont été prises dans les pays industrialisés, comme l’Europe, pour réduire les émissions de polluants en mettant en œuvre des stratégies d’atténuation. Plus récemment, la mise en œuvre de politiques d’atténuation a commencé à être observée dans des pays en développement comme la Chine.L’évaluation des politiques de réduction des émissions repose souvent sur des inventaires officiels, établis à partir des déclarations d’activités des émetteurs et de données statistiques. Cette approche dite « bottom up » estime les émissions en extrapolant les mesures des facteurs d’émission qui ne sont disponibles qu’à des résolutions spatiotemporelles réduites. Cette méthode conduit des incertitudes élevées, car elle ne tient pas compte de la grande variabilité spatio-temporelle des flux d’émission. En outre, les incertitudes liées aux inventaires des émissions entraînent des incohérences dans l’évaluation des stratégies les plus appropriées pour prévenir les épisodes de pollution atmosphérique. Par conséquent, il est important de pouvoir suivre avec précision l’évolution des émissions et la tendance des polluants pour évaluer les politiques de réduction. L’un des moyens prometteurs pour cela est l’approche par inversion atmosphérique, qui utilise les observations atmosphériques disponibles pour contraindre les émissions par le biais de la modélisation atmosphérique et de méthodes d’inversion. Cette approche dite « top down » apporte des informations complémentaires aux inventaires « bottom up ». Elle estime les émissions tout en exploitant la grande variabilité spatio-temporelle des observations satellitaires et la puissance de calcul.Les oxydes d’azote (NOx = NO+NO2) sont parmi les polluants les plus réglementés en tant que précurseurs d’autres polluants atmosphériques, tels que l’ozone et les aérosols secondaires. Dans le cadre de cette thèse, nous avons tout d’abord mis en place et testé la capacité d’inversion des émissions quotidiennes de NOx du système de modélisation inverse CIF, couplé au modèle de chimie-transport CHIMERE et son adjoint, à une résolution modérée, en utilisant les observations du satellite OMI. Les résultats nous ont permis de déterminer les paramètres et les sensibilités du système CIF pour les inversions de NOx.Le système CIF-CHIMERE a d’abord été appliqué pour évaluer l’impact des fortes réglementations sur les émissions de NOx mises en place par la Chine depuis 2011. Nous avons assimilé les observations de NO2 des instruments du satellite OMI et estimé les émissions de NOx pour 2015 et 2019 avec une résolution de 50×50 km2 sur la Chine. L’année 2010 a été choisie comme base de référence ou inventaire a priori, car elle se situe juste avant la mise en oeuvre des réductions d’émissions. Les résultats montrent que la réduction des émissions de NOx est limitée aux zones urbanisées et industrialisées tout en restant dans les limites des objectifs d’atténuation (10-15 %). Les émissions de NOx estimées ont également été utilisées pour simuler les concentrations de NO2 en surface, et permettent d’améliorer légèrement la comparaison avec les mesures au sol.Le système CIF-CHIMERE a également été appliqué pour évaluer les changements abrupts des émissions de NOx en Europe causés par la pandémie de COVID-19. En particulier, nous avons exploré le potentiel d’assimilation des observations à haute résolution de TROPOMI NO2 pendant la période de confinement de 2020.
Mémoires en Sciences... arrow_drop_down Mémoires en Sciences de l'Information et de la CommunicationDoctoral thesis . 2023License: CC BYFull-Text: https://hal.science/tel-04349344/documentMémoires en Sciences de l'Information et de la CommunicationDoctoral thesis . 2023All Research productsarrow_drop_down <script type="text/javascript"> <!-- document.write('<div id="oa_widget"></div>'); document.write('<script type="text/javascript" src="https://www.openaire.eu/index.php?option=com_openaire&view=widget&format=raw&projectId=od_______212::4866f5ae5bd4a96617007b1d29b7543a&type=result"></script>'); --> </script>
For further information contact us at helpdesk@openaire.eu0 citations 0 popularity Average influence Average impulse Average Powered by BIP!more_vert Mémoires en Sciences... arrow_drop_down Mémoires en Sciences de l'Information et de la CommunicationDoctoral thesis . 2023License: CC BYFull-Text: https://hal.science/tel-04349344/documentMémoires en Sciences de l'Information et de la CommunicationDoctoral thesis . 2023All Research productsarrow_drop_down <script type="text/javascript"> <!-- document.write('<div id="oa_widget"></div>'); document.write('<script type="text/javascript" src="https://www.openaire.eu/index.php?option=com_openaire&view=widget&format=raw&projectId=od_______212::4866f5ae5bd4a96617007b1d29b7543a&type=result"></script>'); --> </script>
For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 EnglishPublisher:HAL CCSD Authors: Wang, Yunyi;Wang, Yunyi;As many people are exposed to high concentrations of air pollutants in urban areas, it is important to understand the sources and formation processes. Modeling is an effective tool for this. This thesis focuses on understanding the physical and chemical processes influencing indoor and outdoor air quality at the local scale through modeling.In a first step, the air quality in an urban street is modeled with the computational fluid dynamics (CFD) tool code_saturne, coupled with the atmospheric chemistry and aerosol dynamics module SSH-aerosol. The canyon street is modeled in 2D, and the study covers a period of 12 hours. The simulated NO2 and PM10 concentrations compare well with experimental measurements when atmospheric chemistry and aerosol dynamics are taken into account. However, the concentration of black carbon is underestimated, probably partly due to the underestimation of non-exhaust emissions. The concentrations of secondary PM compounds are strongly influenced by aerosol dynamics. In particular, ammonia emitted by traffic promotes the formation of inorganic and hydrophilic organic particles.In a second step, to study the impact of trees in the street, trees are added to the 2D street canyon. The aerodynamic impact of the tree crowns significantly increases the concentration of pollutants emitted by traffic. Dry deposition on leaf surfaces is only significant for highly soluble compounds such as HNO3 or low volatile compounds. Emissions of volatile organic compounds (VOCs) from trees have little influence on the formation of condensables, except in the case of low wind. Nevertheless, the production of some extremely low volatile organic compounds by autoxidation is high, which could favor the formation of ultrafine particles.Finally, the indoor air quality in a closed stadium is studied using a 0D model (H2I). The indoor-outdoor exchange rate and the filtration factor of the model are determined from the measured indoor and outdoor black carbon concentrations using a Fourier transformation. The temporal variations of O3 and NOx concentrations in indoor air are correctly simulated, but NO concentrations are overestimated and NO2 and O3 concentrations are underestimated. Sensitivity tests are carried out to determine the relevant physical parameters of the model that drive these concentrations. The impact of surface reactions is limited, as the ratio of surface area to stadium volume is low compared to smaller indoor environments. The inclusion of VOCs favors the conversion of NO to NO2 and reduces the underestimation of NO2. Photolysis also has a strong influence on concentrations, with a strong impact of glazing.; De nombreuses personnes étant exposées à de fortes concentrations de polluants atmosphériques en milieu urbain, il est important d’en comprendre les sources et les processus de formation. La modélisation est un outil efficace pour cela. Cette thèse porte sur la compréhension par modélisation des processus physiques et chimiques influençant la qualité de l'air intérieur et extérieur à l'échelle locale. Dans un premier temps, la qualité de l’air dans une rue urbaine est modélisée avec l’outil de mécanique des fluides numérique (CFD) code_saturne, couplé au module de chimie atmosphérique et de dynamique des aérosols SSH-aérosol. La rue canyon est modélisée en 2D, et l’étude porte sur une période de 12 heures. Les concentrations simulées de NO2 et de PM10 se comparent bien aux mesures expérimentales lorsque la chimie atmosphérique et la dynamique des aérosols sont prises en compte. Cependant, la concentration de carbone suie est sous-estimée, probablement en partie à cause de la sous-estimation des émissions hors échappement. Les concentrations des composés secondaires des particules sont fortement influencées par la dynamique des aérosols. Notamment, l'ammoniac émis par le trafic favorise la formation de particules inorganiques et organiques hydrophiles. Dans un second temps, pour étudier l'impact des arbres dans la rue, des arbres sont ajoutés dans la rue canyon 2D. L'impact aérodynamique des couronnes d'arbres augmente significativement la concentration des polluants émis par le trafic. Le dépôt sec sur les surfaces des feuilles n'est important que pour les composés très solubles comme HNO3 ou peu volatils. Les émissions de composés organiques volatils (COV) par les arbres influencent peu la formation des condensables, sauf en cas de vent faible. Néanmoins, la production de certains composés organiques extrêmement peu volatils par autoxidation est élevée, ce qui pourrait favoriser la formation de particules ultrafines. Finalement, la qualité de l'air intérieur dans un stade fermé est étudiée à l’aide d’un modèle 0D (H2I). Le taux d'échange intérieur-extérieur et le facteur de filtration du modèle sont déterminés à partir des concentrations de carbone suie mesurées à l'intérieur et à l'extérieur en utilisant une transformation de Fourier. Les variations temporelles des concentrations d'O3 et de NOx en air intérieur sont correctement simulées, mais les concentrations de NO sont sur- estimées et celles d'O3 de NO2 sous-estimées. Des tests de sensibilité sont effectués afin de déterminer les paramètres physiques prégnants du modèle qui pilotent ces concentrations. L’impact des réactions de surface est limité, car le ratio entre la surface et le volume du stade est faible comparé à des environnements intérieurs plus petits. La prise en compte des COV favorise la conversion du NO en NO2 et réduit la sous-estimation du NO2. La photolyse influence aussi fortement les concentrations, avec un fort impact du vitrage.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 EnglishPublisher:HAL CCSD Authors: Wang, Zhizhao;Wang, Zhizhao;Secondary organic aerosols (SOAs) affect air quality, climate, and human health. In the troposphere, volatile organic compounds (VOCs) can undergo multi-generation chemistry, and their oxidation products can condense onto existing particles to form SOAs. Consequently, SOA formation involves numerous reactions and species, depending on environmental conditions.Our up-to-date understanding of SOA formation can be described by detailed VOC mechanisms (e.g., the Master Chemical Mechanism (MCM) and the Peroxy Radical Autoxidation Mechanism (PRAM)). However, due to computational limitations, chemistry-transport models (CTMs) are unable to directly employ detailed SOA mechanisms but use rather implicit mechanisms with only a few model species and reactions. These implicit mechanisms are usually built from chamber measurements and may lack the necessary complexity to accurately represent the concentrations of organic particles.Typically, SOA concentrations are predicted to decrease due to emission regulations, particularly in rural and peri-urban areas where oxidant concentrations are expected to decrease. However, some studies suggest that reducing anthropogenic emissions, especially nitrogen oxides (NOx), may not lead to an efficient decrease in SOA concentration but may even increase it.With highly simplified implicit SOA mechanisms, this complex interaction between emission reduction and SOA formations may not be reliably simulated in CTMs. Therefore, there is a need to improve the representation of SOA formation in CTMs, especially for emission regulation evaluation.To address this issue, the GENerator of Reduced Organic Aerosol Mechanisms (GENOA) has been developed. GENOA reduces detailed chemical mechanisms into semi-explicit SOA mechanisms that are small enough to be used for regional CTM simulations. The obtained SOA mechanisms can be customized by users to the desired accuracy, and preserve the physicochemical properties of SOA. GENOA v1.0 was applied to the sesquiterpene (SQT) SOA formation mechanism from MCM, resulting in a reduced SOA mechanism within 2% of the MCM size and introducing an average error of less than 3%. To improve the reduction efficiency and to process mechanisms of multiple SOA precursors simultaneously, a parallel reduction approach is employed in GENOA v2.0 GENOA v2.0 was applied to the mechanisms (MCM + PRAM) of three monoterpenes (MTs), where the mechanism is reduced up to 93% with an error of less than 3%.The GENOA-generated biogenic SOA mechanism (GBM), including MT and SQT SOA schemes trained with GENOA v2.0, was then implemented in the CTM model CHIMERE. Simulations with GBM over Europe during summer (June-August, 2018) estimate more oxidized OAs with higher concentration than those simulated with the implicit Hydrophilic/Hydrophobic Organics (H²O) mechanism. The GBM mechanism leads to an improvement of the model to measurement comparisons for organic aerosol concentrations.With a 50% reduction in NOx anthropogenic emissions, the GBM mechanism predicts an increase in total SOA (6.5%) due to an increase in MT SOA (15%). When NOx is reduced, the formation of highly oxygenated molecules (HOMs) by auto-oxidation is enhanced, leading to an increase in MT SOA concentration. The decrease of NOx concentrations also favors chemical pathways resulting in an increase of MT non-HOM concentrations.Overall, this work shows that detailed SOA mechanisms are necessary for CTMs to preserve the variations in the physical-chemical environment of the SOA concentrations, and to accurately evaluate the impact of emission reduction scenarios.; Les aérosols organiques secondaires (AOS) affectent la qualité de l'air, le climat et la santé humaine. Dans la troposphère, les composés organiques volatils (COV) peuvent subir une chimie multigénérationnelle, et leurs produits d'oxydation se condenser sur les particules existantes pour former des AOS. Ainsi, leur formation implique de nombreuses réactions et espèces, et dépend des conditions environnementales. Notre compréhension actuelle de la formation des AOS peut être décrite par des mécanismes chimiques détaillés (par exemple, le Master Chemical Mechanism (MCM) et le Peroxy Radical Autoxidation Mechanism (PRAM)). Cependant, en raison de limitations en temps de calcul, les modèles de chimie-transport (MCT) ne peuvent pas les utiliser directement. Ils utilisent plutôt des mécanismes implicites avec seulement quelques espèces modèles et réactions. Ces mécanismes implicites sont généralement construits à partir de mesures en chambre et peuvent ne pas avoir la complexité nécessaire pour simuler avec précision les concentrations en aérosols organiques. Généralement, on estime que les concentrations d'AOS diminueront en raison des réglementations sur les émissions, en particulier dans les zones rurales et périurbaines où les concentrations d'oxydants devraient diminuer. Cependant, certaines études suggèrent que la réduction des émissions anthropiques, en particulier des oxydes d'azote (NOx), peut ne pas conduire à une diminution efficace des concentrations d'AOS mais peut même les augmenter. Avec des mécanismes implicites d'AOS hautement simplifiés, cette interaction complexe entre la réduction des émissions et la formation d'AOS pourrait ne pas être simulée de manière fiable dans les MTC. Pour améliorer la formation des AOS dans les MTC, le GENerator of Reduced Organic Aerosol Mechanisms (GENOA) a été développé. GENOA réduit les mécanismes chimiques détaillés en mécanismes d'AOS semi-explicites qui sont suffisamment petits pour être utilisés dans les MCT. Les mécanismes obtenus peuvent être personnalisés par les utilisateurs selon la précision souhaitée, et préservent les propriétés physico-chimiques des AOS. GENOA v1.0 a été appliqué au mécanisme de formation des AOS de sesquiterpène (SQT) à partir de MCM, résultant en un mécanisme dont la taille est réduite à moins de 2% de celle du MCM avec une erreur moyenne inférieure à 3%.Pour améliorer l'efficacité de la réduction et traiter les mécanismes de plusieurs précurseurs d'AOS simultanément, une approche de réduction parallèle est utilisée dans GENOA v2.0. Pour les mécanismes (MCM + PRAM) de trois monoterpènes (MTs), le mécanisme global est ainsi réduit de 93% avec une erreur inférieure à 3%.Le mécanisme d'AOS biogénique généré par GENOA v2.0 (GBM), comprenant les schémas d'AOS pour MT et SQT, a ensuite été implémenté dans le MCT CHIMERE. Les concentrations simulées avec GBM sur l'Europe pendant l'été (juin-août, 2018) sont plus élevées que celles simulées avec le mécanisme implicite Hydrophilic/Hydrophobic Organics (H²O), et les AOS sont plus oxydés. Le mécanisme GBM améliore les comparaisons modèle/mesures pour les concentrations en aérosol organique. Avec une réduction de 50% des émissions anthropiques de NOx, le mécanisme GBM prédit une augmentation des AOS (6,5%) due à une augmentation des AOS provenant de MT (15%). Les réductions de NOx favorisent la formation de molécules hautement oxygénées (HOM) par auto-oxydation, entraînant une augmentation de la concentration en AOS provenant de MT. La diminution des concentrations de NOx favorise également les voies chimiques entraînant une augmentation des concentrations d'AOS non-HOM provenant de MT. Dans l'ensemble, ce travail montre que les mécanismes détaillés d'AOS sont nécessaires aux MCT pour simuler les variations des concentrations d'AOS selon l'environnement physico-chimique, et pour évaluer avec précision l'impact de scénarios de réduction des émissions.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 EnglishPublisher:HAL CCSD Authors: Xu, Yang;Xu, Yang;Cities are responsible for more than 70% of the global CO2 emissions and thus play an important role in mitigating climate change. Mayors and local governments have been taking measures to reduce urban CO2 emissions and to reach carbon neutrality. In order to evaluate their efforts, a series of high-resolution city-scale emission inventories were established. Top-down inversion modeling is a widely-used complementary solution to reduce the uncertainties in traditional bottom-up emission inventories. It combines atmospheric modeling and measurements to optimize the greenhouse gas estimates using Bayesian inference methods.The Mexico City Metropolitan Area (MCMA) is one of the largest megacities in the world. Its annual CO2 emissions have grown from 42.1 Mt to 66.0 Mt from 2012 to 2018. The Mexico government has planned to reduce 65.2 Mt CO2 emission during the period 2021-2030. To assess local CO2 emission reduction strategies, a French-Mexican project Mexico City regional Carbon impacts (MERCI-CO2) deployed a network of in-situ and column CO2 observation instruments in MCMA. The CO2 concentration gradients are assimilated in our inversion system based on the WRF-Chem model to improve the inventory estimates of CO2 emissions in and outside MCMA.Various options on meteorological drivers, domain sizes, physics, dynamics schemes and spectral nudging of the WRF modeling system over MCMA were quantitatively evaluated for model performance. A series of meteorological parameters were taken into account for the comparison between simulations and in-situ observations, LiDar analysis as well as WMO radiosonde observations. For the purpose of CO2 simulation, the most studied variables are those related to the dispersion of the ambient air, including air temperatures, wind speeds, wind directions and mixing heights. These sensitivity tests helped to define the optimal model configuration.The CO2 concentration maps over MCMA during 3 typical months (January, May and July) were reconstructed by the double-nesting 5-km resolution WRF-Chem model, coupled with the local emission inventories from UNAM and the global emission inventories ODIAC scaled by temporal scaling factors. The evaluation of CO2 simulations were based on CO2 in-situ measurements by PICARRO and column measurements (XCO2) by FTIR at an urban site UNA and at the background station ALZ. Along with the evaluation, we also analyzed the temporal and spatial distribution of CO2 signals, as well as the area impacted by anthropogenic fluxes and by biogenic fluxes. Based on our analysis, we assessed the potential of our network to constrain the urban emissions, defined the potential locations for future stations, and defined a “background index” to represent the suitability to build a background station.After the ground validation of the modeling system, we performed a 1-year inversion over the MCMA from 30 March 2018 to 30 March 2019. According to the assimilation of concentration gradients between the urban station and the rural station, the inversion adjusted the prior anthropogenic emission from UNAM and ODIAC estimates, in parallel with prior biogenic fluxes from the CASA model and background concentrations by CarbonTracker 2019B global inversion system. An ensemble of inversion configurations was constructed. The reference configuration optimizes three components: fossil fuel sources, biogenic fluxes and background concentrations to generate separate scaling factors for each block of 5 days. The sensitivity tests include several temporal error correlation length scales between continuous days, varying time windows over each day, a separation of the activity sectors (traffic), a filter over the MCMA, varying data screening and block sizes, to evaluate the performances of the inversion, and to specify the impact of our various configurations. The same system was also used to assimilate carbon monoxide concentrations, collected at the two stations since December 2018.; Les villes sont responsables de plus de 70% des émissions mondiales de CO2. De nombreuses municipalités se sont engagées à réduire les émissions de CO2 urbaines. Afin d'évaluer l'impact des Plans Climat, des inventaires d'émissions de gaz à effet de serre sont établis à l'échelle de la ville. La modélisation par inversion atmosphérique offre une solution complémentaire capable de réduire les incertitudes pour ces inventaires d'émissions. Elle combine la modélisation du transport atmosphérique et les mesures de concentrations en gaz à effet de serre pour affiner les estimations des émissions issues des inventaires.La zone métropolitaine de Mexico (MCMA) est l'une des plus grandes mégalopoles du monde. Les émissions annuelles de CO2 dans la MCMA sont passées de 42,1 millions de tonnes à 66,0 millions de tonnes entre 2012 et 2018. Le gouvernement mexicain a prévu de réduire les émissions de CO2 de 65,2 millions de tonnes au cours de la période 2021-2030. Afin d'évaluer quantitativement les stratégies de réduction des émissions de CO2, un projet franco-mexicain intitulé "Impacts du carbone dans la région de Mexico" (MERCI-CO2) a déployé un réseau d'instruments d'observation du CO2 in situ et en colonne dans la région de Mexico. Les gradients de concentration de CO2 sont assimilés dans un système d'inversion basé sur le modèle de transport atmosphérique WRF-Chem pour améliorer l'estimation préalable des émissions de CO2 à l'intérieur et à l'extérieur de la MCMA.J'ai évalué les performances du modèle atmosphérique sous diverses configurations. Afin de quantifier les erreurs les plus impactantes pour la simulation des concentrations en CO2 atmosphérique, le travail de thèse s'est focalisé sur les erreurs de simulation des températures de l'air, des vitesses et directions du vent et les hauteurs de mélange, en utilisant des données collectées aux stations météorologiques de la région mais également issues d'un instrument LiDar ainsi que de radiosondes. Ces tests de sensibilité ont permis de définir la configuration optimale du système de modélisation.Des cartes de concentration de CO2 au-dessus de la MCMA sur trois périodes caractéristiques des conditions météorologiques de la région (janvier, mai et juillet) ont été simulée par le modèle WRF-Chem à la résolution de 5 km, en utilisant deux inventaires d'émissions: inventaire local préparé par les chercheurs de l'UNAM et un inventaire d'émissions globales, ODIAC, ajusté par des facteurs d'échelle temporels. Parallèlement à l'évaluation sur la base de mesures in-situ de CO2 en surface et de mesures de colonne (XCO2) par FTIR, j'ai également analysé les distributions temporelle et spatiale des signaux de CO2, ainsi que la zone impactée par les flux anthropiques et la variation des flux biogéniques. Sur la base de cette analyse, j'ai évalué le potentiel de quantification du réseau actuel, y compris l'emplacement de la station de fond, tout en étudiant les emplacements potentiels de nouvelles stations.Une inversion sur une année complète a été réalisée du 30 mars 2018 au 30 mars 2019. En se basant sur l'assimilation des gradients entre la station urbaine UNA et la station d'altitude ALZ, l'inversion a ajusté les émissions anthropiques issues des deux inventaires ainsi que les flux biogéniques du modèle CASA et les concentrations de fond du modèle CarbonTracker 2019B. Un ensemble de plusieurs inversions a été réalisé pour mieux quantifier les incertitudes en faisant varier les covariances d'erreur temporelles, en variant la fenêtre d'assimilation, en séparant les secteurs d'activités (trafic routier), en appliquant un masque sur la MCMA, et en filtrant les données de gradients en CO2. Cet ensemble permet d'améliorer les performances de l'inversion et de spécifier l'impact du signal urbain et des différentes composantes du système. Une dernière expérience m'a permis d'étudier l'impact de l'assimilation des concentrations en CO, dont les observations débutent en décembre 2018.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 FrenchPublisher:HAL CCSD Authors: Assaf, Antonio;Assaf, Antonio;With the developing of industrial and automotive applications, the demand for gas sensors is evolving. In order to meet this demand, metal oxide-based sensors offer unique benefits such as low cost, high sensitivity and simple integration into a miniaturized portable device. However, such sensors suffer from high power consumption due to their high operating temperatures. In this context, the objective of this work is to optimize tin dioxide based sensors in order to reduce their operating temperature. The target gas in this study is nitrogen dioxide (NO2). First, we have optimized the deposition of SnO2 films via PVD RF sputtering to obtain the most suitable morphological, stoichiometric and electrical characteristics for gas sensing. Moreover, we have optimized the deposition of palladium thin layers on the surface of SnO2 films via thermal evaporation to serve as catalysts. Next, we have simulated the sensor architecture (interdigitated electrodes + sensitive film) using SILVACO TCAD software to optimize the sensor geometry. SnO2-based sensors without catalyst were then developed to select the optimal geometry for NO2 detection. The selected sensor has an optimal operating temperature of 100°C for NO2 detection, with a detection limit of 250 ppb. Last, palladium doped-SnO2 sensors have been developed. These sensors show a good sensitivity to NO2 at low temperature (50°C). This result is the main outcome of this work, which aims towards developing low power consumption metal oxide gas sensors.; Le besoin en capteurs de gaz évolue avec le développement des applications dans les domaines de l’industrie et de l’automobile. Pour répondre à cette demande, les capteurs à base d’oxyde métallique présentent des avantages uniques comme leur faible coût, une grande sensibilité́ et une intégration facile dans un système portable miniaturisé. Cependant, ces capteurs souffrent d'un coût énergétique élevé du fait de leurs hautes températures de fonctionnement. Dans ce contexte, l'objectif de ce travail est d'optimiser les capteurs à base de dioxyde d'étain afin d'abaisser leur température de fonctionnement. Le gaz cible dans cette étude est le dioxyde d'azote (NO2). D’abord, nous avons optimisé la synthèse des films de SnO2 élaborés par pulvérisation à radiofréquence de manière à obtenir les caractéristiques morphologiques, stœchiométriques et électriques les plus adaptées à la détection de gaz. Aussi, nous avons également optimisé le dépôt de couches de palladium à la surface des films de SnO2 par évaporation servant de catalyseurs. Par la suite, nous avons simulé l'architecture du capteur (électrodes interdigitées + film sensible) à l'aide du logiciel SILVACO TCAD afin d’optimiser la géométrie du capteur. Des capteurs à base de SnO2 sans catalyseur ont ensuite été développés afin de sélectionner la géométrie optimale pour la détection du NO2. Le capteur retenu possède une température de fonctionnement optimale de 100°C pour la détection de NO2, avec une limite de détection de 250 ppb. Finalement, des capteurs à base de SnO2 dopé au palladium ont été conçus. Ces capteurs montrent une bonne sensibilité au NO2 à très basse température (50°C). Ce résultat est l’aboutissement du projet dont l’objectif à terme vise la réalisation de capteurs de gaz à base oxyde métallique à faible consommation d’énergie.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 FrenchPublisher:HAL CCSD Authors: Dubroca-Voisin, Capucine-Marin;Dubroca-Voisin, Capucine-Marin;In metropolitan settings, railway systems hace an important development, enabling the mobility of massive amounts of travellers at high frequency (urban rail mass transit). However, pedestrian flow related incidents can decrease quality of service, delay vehicles, or even lead to extremely dangerous crowd crushes. How can real-time flow management contribute to improve the quality of service of urban rail mass transit?This PhD has been conceived as action-oriented research and aims to give a framework that can be used in operational context. Its results must be tested by the actual implementation of the proposed system.Railway station is a complex system where different interests coexist. Those interests can be potentially affected by any flow management intervention. Chapter 1 offers a systemic analysis of a station. It also highlights retroaction loops and ways to mitigate those loops.The flow management challenge looks very important for an urban rail mass transit such as SNCF, but the complexity of that challenge represents a barrier. In the chapter 4, we analyse how the company functions, and show that flows are only partially considered. We also show that this consideration lacks theoretical and operational tools.In the chapter 5, we identify global issues of flow management in stations: safety, comfort, performance, relation to urban environment and accessibility. The question of rentability also strikes: it could be obtained by reporting investments, thanks to the improvement of dynamic pedestrian management.Flow management levers are numerous but still insufficiently discernible. Chapter 6 defines and distinguish these levers, then focuses on levers that can be used in real-time in the operation context of stations. Eight levers are usable in our context, for instance inverting escalators or using a dynamic signage.Simulate those levers can help to know their potential efficiency in real-time. We realise an extensive analysis of different modelling solutions in chapter 3. Using this analysis, we choose a solution to simulate the effects of the levers in the station of Bibliothèque François Mitterrand. The results are presented in chapter 7. They show that each lever can improve flow management according to certain indicators (density, travel time, dwelling time), but then decreases the results for other indicators. Choosing one lever or another should then depend on operational goals.In chapter 8, we draft how could be shaped a common governance of flow management. Implying the different actors could help to an appropriation of flow management by travellers themselves. We notably propose a game-based method, enabling each actor to explicit their own priorities and reach a consensual mode of operation.Our analysis in chapter 5 confirms that measuring pedestrian is complicated, but recent dynamic measuring systems are now more and more mature. That could lead to the implementation of an operational flow management system. However, the possibility of a “black swan” (very unlikely event of exceptional impact, that is generally underestimated in risk analysis) encourages to not put the different actors in a situation of dependency to this system. Such a dependency could be reduced by centring the system on training and knowledge acquisition.In the final chapter 9, we propose a modular architecture, enabling the creation of a pedestrian flow management in systems being at a same time a training system, a learning tool, a governance tool, and a decision-helper system.; En territoire métropolitain, le transport ferroviaire se développe de façon importante, permettant de transporter une importante masse de voyageurs à haute fréquence (mass transit). Mais des incidents liés aux flux peuvent dégrader la qualité de service, retarder les trains, ou même mener à des mouvements de foule extrêmement dangereux. Comment la gestion des flux en temps réel peut-elle contribuer à une meilleure qualité du transport ferroviaire en zone dense ?Positionnée en tant que recherche orientée vers l’action, cette thèse vise à donner un cadre utilisable en contexte opérationnel. Ses résultats ont vocation à être testés par l’implémentation réelle du système proposé. La gare est un système complexe où coexistent des intérêts différents liés aux flux, qui peuvent être affectés par toute intervention de gestion des flux. Le chapitre 1 propose donc une analyse systémique de la gare. Il met également au jour des boucles de rétroaction et des moyens pour maîtriser celles-ci. L’enjeu de gestion des flux est de premier ordre pour un opérateur de mass transit comme la SNCF, mais la complexité de celle-ci représente un obstacle. Les fonctionnements de l’entreprise, analysés au chapitre 4, attestent que la prise en compte des flux reste partielle et manque d’outils, théoriques comme opérationnels. L’analyse des enjeux présentée dans le chapitre 5 replace la gestion des flux dans un contexte plus global, en identifiant cinq enjeux majeurs : sécurité, confort, performance, relation à l’environnement urbain et accessibilité. Se pose également la question de la rentabilité, qui pourrait être obtenue par le report d’investissement que permet une meilleure gestion dynamique. Les leviers de gestion des flux sont nombreux mais encore insuffisamment discernés. Le chapitre 6 vise à mieux les définir et à les classer. Il se concentre sur des leviers actionnables en contexte opérationnel en gare, avec des décisions prises en temps réel. Huit leviers sont utilisables dans notre contexte d’étude, par exemple l’inversion d’escaliers mécaniques ou l’utilisation de signalétique dynamique. Simuler ces leviers peut déjà permettre de connaître leur efficacité potentielle en temps réel. Sur la base d’une analyse poussée des solutions de modélisation piétonne (chapitre 3), un simulateur est choisi puis utilisé afin de mesurer les effets en gare des différents leviers. Les résultats (chapitre 7) montrent que chaque levier peut améliorer la gestion des flux selon certains indicateurs (densité, temps de parcours, temps d’embarquement) mais en dégrade alors d’autres. Le choix des leviers est donc très dépendant des objectifs opérationnels. Le chapitre 8 esquisse les contours d’une gouvernance de la gestion des flux. Une telle gouvernance, en impliquant les différents acteurs, pourrait servir une appropriation de la gestion des flux par les voyageurs eux-mêmes. Nous proposons notamment une méthode ludique, qui permet à chaque acteur d’expliciter ses priorités et d’aboutir à un fonctionnement consensuel. Notre analyse (chapitre 2) confirme que la mesure du flux est complexe, mais que certaines solutions récentes de mesure dynamique sont à présent matures. Cela pourrait permettre la mise en place un système opérationnel de gestion des flux. Néanmoins, l’éventualité d’un « cygne noir » (événement très improbable, mais d’impact exceptionnel, et qui a tendance à être sous-évalué dans l’analyse des risques) incite à ne pas placer les acteurs dans une situation de dépendance à ce système. Une telle dépendance peut être réduite par un système centré sur la formation et l’acquisition de connaissances. Nous proposons (chapitre 9) une architecture modulaire, permettant la création d’un système de gestion des flux qui soit à la fois un outil de formation, un outil apprenant, un outil de gouvernance et un outil de prise de décision.
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description Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 EnglishPublisher:HAL CCSD Authors: Marulanda Acosta, Valentina;Marulanda Acosta, Valentina;The ever-growing demands of modern telecommunication systems in terms of data rates as well as the impending threat of the increasing computing power of modern computers, make the secure transmission of data an essential requirement and thus a very active field of study. Quantum key distribution (QKD) allows for the exchange of cryptographic keys whose security level does not depend on the complexity of a mathematical algorithm but rather relies on exploiting the properties of quantum mechanics cite{scarani2009}. Depending on the protocol, the key bits will be encoded either on the superposition of modes of individual photons, such as polarization modes, as is the case for the discrete variable protocols (DV) or they will be encoded into the quadratures of a very low flux electromagnetic field as it happens in the continuous variable protocols (CV). While offering security levels unattainable by classical means, QKD protocols in their terrestrial implementation are severely limited in distance reaching only several hundred kilometers because of the exponential attenuation suffered by fiber-transmitted signals. Since the amplification methods of classical optical communications repeaters are not compatible with a signal that is quantum in nature, and because of the current lack of technological maturity regarding quantum repeaters, satellite relays present an interesting alternative for the establishment of secure intercontinental quantum links. A study by Dequal et al. upon which a part of the present study is based on, examines the possibility of performing a continuous variable key exchange between a satellite and a ground station by proposing a modeling of the propagation channel accounting for the effects of beam wandering, a fluctuating atmospheric transmission and a fixed loss due to single mode fiber coupling. It is as an in-depth continuation of this analysis that this simulation study was initially developed. Taking into account in particular the effects of propagation through the turbulent atmosphere on the spatial coherence of the optical signal, as well as expanding on the protocols taken into account. Adaptive optics (AO) are able to partially correct some of the aforementioned propagation effects. A typical AO system consists of a feedback loop containing elements capable of measuring and correcting wavefront aberrations in real time and we will focus our efforts in analyzing the effect of such a system in the performance of several protocols of quantum key distribution under different scenarios.; Les exigences sans cesse croissantes des systèmes de télécommunication modernes en termes de débit, ainsi que la menace imminente que pose l’augmentation de la puissance de calcul des ordinateurs modernes sur les méthodes cryptographiques actuelles, font de la transmission sécurisée des données à la fois une exigence essentielle et un grand défi, et donc un domaine d'étude très actif. La distribution quantique des clés (QKD) permet l'échange de clés cryptographiques dont le niveau de sécurité ne dépend pas de la complexité d'un algorithme mathématique mais repose intrinsèquement sur l'exploitation des propriétés de la mécanique quantique. Cependant, le déploiement des systèmes QKD via des réseaux fibrés terrestres, est fortement limité en distance, et n'atteint que quelques centaines de kilomètres, en raison de l'atténuation exponentielle subie par les signaux transmis par fibre optique. Les méthodes d'amplification des répéteurs de communications optiques classiques ne sont pas compatibles avec un signal quantique, et en raison du manque de maturité technologique concernant les répéteurs quantiques, les relais satellite se présentent comme une alternative intéressante pour l'établissement de liaisons quantiques intercontinentales sécurisées. Nous présentons ici, dans le contexte d’un lien QKD descendant entre un satellite en orbite basse et le sol, un modèle complet du canal atmosphérique satellite-sol prenant conjointement en compte la turbulence, sa correction partielle par optique adaptative (OA) les pertes géométriques et les fluctuations de pointage à bord du satellite. Nous utilisons ce modèle pour évaluer les performances de trois protocoles QKD - à variables continues et à variables discrètes, avec des photons uniques ou intriqués - pour différentes conditions de turbulence, différents degrés de correction par OA, différents scénarios de configuration du lien (diamètre télescope, altitude du satellite…) et en prenant en compte les effets de taille finie. Les résultats obtenus montrent l’intérêt de l’utilisation d’un système d’OA : en effet , la performance en termes de taux de génération de clé de tous les protocoles analysés s’améliore en considérant une correction par OA. Cette augmentation du taux de clé est particulièrement significative pour les scénarios de forte turbulence, d’opération diurne et pour le protocole QKD à variables continues (CV). L’apport de l’OA est de plus démontré et quantifié dans une configuration très prometteuse exploitant l’émission de deux photons intriqués vers deux stations sol depuis un relais satellite qui n’est pas forcément de confiance. Afin de valider nos résultats de simulation, nous avons aussi commencé à implémenter un banc de test expérimental à partir d’une émulation simplifiée du canal atmosphérique et d’un système CV-QKD. Nous expliquons les difficultés rencontrées pendant cette mise en œuvre ainsi que les solutions proposées et des idées sur les perspectives de l’étude.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 FrenchPublisher:HAL CCSD Authors: Keita, Seny;Keita, Seny;The deep geological repository is today considered the international reference for radioactive waste management. As part of the feasibility study for such a repository in France, an Underground Research Laboratory has been built by the French national radioactive waste management agency (Andra) in Meuse/Haute-Marne. In this context, gas exchanges and the evolution of air chemistry in underground structures - galleries, micro-tunnels (alveoli) and boreholes - need to be understood. The technological challenge is to continuously monitor a wide range of gaseous molecules at low concentrations in confined spaces. The work in this thesis concerns the behavior of gases in closed underground structures, and is part of this problematic. A gas monitoring station called "Flair soil™" has been developed for continuous, real-time, in situ monitoring of gas composition evolution in several structures, galleries and micro-tunnels in the Bure underground laboratory. The station includes two complementary gas concentration analyzers. i) a quadrupole mass spectrometer, which separates gaseous species in a gas mixture according to their mass (m) to charge (z) ratio. It can be used to monitor the evolution of several gas species, such as light hydrocarbons, noble gases, greenhouse gases, oxygen, hydrogen, nitrogen, carbon monoxide and hydrogen sulfide. ii) an infrared laser spectroscope (Picarro) based on the principle of introducing a gas sample into an optical cavity and determining the optical absorbance of the sample, allowing simultaneous measurement of CO2, CO and CH4 concentrations. After several months of testing and calibration in the underground laboratory, this station was used to monitor the air in a gallery and several closed micro-tunnels. The results of monitoring gas evolution in an underground gallery over a period of 4 months have highlighted different gas evolutions according to two periods: i) a period when the galleries are ventilated and there is significant human activity (working days) and ii) a period when the galleries are not ventilated and there is no human activity (weekends, holidays and/or vacations). These observations highlight the sources and sinks of three gases (CO2, CO and CH4) in these structures. In fact, the gases can be consumed or produced by several processes occurring in the Underground Research Laboratory, such as the degassing of CO, CO2 and CH4 from the pore water in the rock, the supply by ventilation and production by human activity, the production of CO or CO2 in the exhaust gases of internal combustion engines, and the consumption of CO2 by the carbonation of concrete. Gas monitoring in micro-tunnels supplements information on gas exchange between rock, atmosphere and steel casing. Here, levels of a few ppm of dihydrogen produced by anoxic corrosion of the steel were detected. Monitoring gas composition in the Meuse/Haute-Marne underground laboratory reveals complex processes affecting gas species in galleries and micro-tunnels. Our results show that gas exchanges with the Callovo-Oxfordian and the materials present play an important role in understanding the overall gas balance. The cementitious materials act as a CO2 sink, while the clay rock is a source of CO2, CO and CH4. Thanks to this monitoring, the presence of CO in these underground structures has been quantified for the first time. However, we still need to refine our understanding of how this gas is produced and consumed in this context.; Le stockage en couche géologique profonde est considéré aujourd’hui comme une référence à l’international pour la gestion des déchets radioactifs. Dans le cadre de l’étude de faisabilité d’un tel stockage en France, un laboratoire de recherche souterrain a été construit par l’agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) en Meuse/Haute-Marne. Dans ce contexte, tous les échanges gazeux et l’évolution de la chimie de l’air dans les ouvrages souterrains, galeries, micro-tunnels (alvéoles) et forages, doivent être compris. Le défi technologique est de suivre en continu une large gamme de molécules gazeuses à de faibles concentrations dans ces espaces confinés. Les travaux de cette thèse portent sur le comportement des gaz dans des ouvrages souterrains fermés et s’inscrivent dans cette problématique. Une station de surveillance de gaz nommée "Flair soil™" autonome a été conçue dans le but de réaliser un suivi in situ, en continu et en temps réel de l’évolution de la composition du gaz dans différents ouvrages, galeries et micro-tunnels du laboratoire souterrain de Bure. Ce dispositif est composé de deux analyseurs de concentrations de gaz. i) un spectromètre de masse quadripolaire dont le principe consiste à séparer les espèces gazeuses dans un mélange de gaz en fonction de leur rapport masse (m) sur charge (z). Il permet de suivre l'évolution de plusieurs espèces de gaz telles que les hydrocarbures légers, les gaz nobles, les gaz à effet de serre, l’oxygène, l’hydrogène, l’azote, le monoxyde de carbone et le sulfure d’hydrogène. ii) un spectroscope laser infrarouge (Picarro) dont le principe consiste à introduire un échantillon de gaz dans une cavité optique et à déterminer l’absorbance optique de l’échantillon, fournissant ainsi des mesures simultanées des concentrations en CO2, CO et CH4. Après plusieurs mois de tests et calibrations dans le laboratoire souterrain, cette station a été utilisée pour des suivis de l’air d’une galerie et de plusieurs micro-tunnels fermés. Les résultats du suivi de l’évolution des gaz dans une galerie souterraine sur 4 mois ont conduit à mettre en évidence des évolutions différentes des gaz selon deux périodes : i) une période où les galeries sont ventilées et où l’activité humaine est importante (jours ouvrés) et ii) une période où les galeries ne sont pas ventilées et où il n’y a aucune activité humaine (weekends, jours fériés et/ou vacances). Ces observations permettent de mettre en exergue les sources et puits de trois gaz (CO2, CO et CH4) dans ces ouvrages. En effet, les gaz peuvent être consommés ou produits par plusieurs processus se produisant dans le Laboratoire de Recherche Souterrain, comme le dégazage du CO, du CO2 et du CH4 à partir de l'eau interstitielle de la roche, l'apport par la ventilation et la production par l’activité humaine, la production de CO ou de CO2 dans les gaz d'échappement des moteurs d’engins thermiques, la consommation de CO2 par la carbonatation du béton. Les suivis des gaz dans les micro-tunnels complètent les informations sur les échanges de gaz entre la roche, l’atmosphère de ces ouvrages et leur chemisage en acier. Ici, des teneurs de quelques ppm de dihydrogène produit par la corrosion anoxique de l’acier ont été détectées. Le suivi de la composition du gaz dans les ouvrages du laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne révèle des processus complexes affectant les espèces de gaz dans les galeries et les micro-tunnels. Nos résultats montrent que les échanges de gaz avec le Callovo-Oxfordien et les matériaux présents jouent un rôle important dans la compréhension du bilan gazeux global. Les matériaux cimentaires agissent comme un puits de CO2, tandis que la roche argileuse est une source de CO2, CO et CH4. Grâce à ces suivis, la présence de CO dans ces ouvrages souterrains a été quantifiée pour la première fois. Il reste cependant à affiner la compréhension des processus de production et de consommation de ce gaz dans ce contexte.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 FrenchPublisher:HAL CCSD Authors: Benne, Benjamin;Benne, Benjamin;Neptune and its system have only been studied in situ by the Voyager 2 spacecraft, which visited the system in 1989. This flyby revolutionized our understanding of the planet, but also of its main satellite, Triton. This satellite is one of the coldest bodies in the Solar System, with a surface temperature of just 38 K. Triton is similar in many aspects to Pluto and has a highly inclined and retrograde orbit. It is therefore probably a dwarf planet that was captured by Neptune. Voyager 2 revealed that Triton possesses a tenuous atmosphere, mainly composed of N2. A dense ionosphere was also detected, and is supposedly supported by precipitating electrons from Neptune’s complex magnetosphere, given Triton's distance from the Sun. Since the Voyager 2 mission, our knowledge of Triton and its atmosphere has remained nearly unchanged, as precise observations from Earth are made difficult by the distance between our planet and Neptune.In recent years, the scientific community has supported the development and launch of a new mission to Uranus or Neptune, the two least understood planets in our Solar System, as these planets have never been studied with a dedicated orbiter. This poses a problem for the characterization of exoplanets, because most of them are similar in size and mass to the Ice Giants. Moreover, interest in Triton has grown strongly in recent years, as certain observations suggest the existence of a liquid ocean beneath its surface. A mission to Neptune and Triton would therefore enable us to better characterize these distant bodies, and potentially obtain information about the possibility of developing life in the outer Solar System.To prepare such a mission, theoretical results from models are needed for the design of on-board instruments. The latest photochemical models of Triton's atmosphere were developed in the mid-1990s, following the Voyager 2 flyby. They therefore used rudimentary chemical networks compared with those currently used in photochemical models. Developing a new model of this atmosphere is therefore necessary, in particular to incorporate an up-to-date chemical network, which could change our understanding of Triton's atmospheric chemistry. The development of such a model is the subject of this thesis. It enables us to calculate the composition of this atmosphere and highlight the key processes influencing this composition. To this end, we based our work on a photochemical model of Titan's atmosphere, which we adapted to Triton's conditions. This transposition is made possible by the similar composition of the atmospheres of the two bodies (mainly N2, with different proportions of CH4). We have also completed the original chemical network to adapt it to the composition of Triton's atmosphere. Due to the extreme temperatures of this atmosphere, uncertainties on the atmospheric composition are significant. We have therefore highlighted the key chemical reactions with the greatest impact on model uncertainties, so that these reactions can be (re)measured by chemists.After developing a first version of the model, we coupled our model with an electronic transport model, TRANSPlanets, to better model the interaction between Triton's atmosphere and Neptune's complex magnetosphere. The use of such a model allows us to calculate electro-ionization and electro-dissociation rates directly from an electron precipitation flux. This coupling enables us to obtain nominal results consistent with Voyager 2 observations.; Neptune et ses satellites n'ont été étudiés in situ que lors de la mission Voyager 2, la sonde ayant traversé ce système en 1989. Ce passage a permis de révolutionner notre compréhension de la planète, mais aussi celle de son principal satellite, Triton. Ce satellite est un des corps les plus froids du Système solaire, avec une température de surface de seulement 38 K. Triton est situé sur une orbite très inclinée et rétrograde, et est similaire sur plusieurs aspects à Pluton. Il est donc probable qu’il soit une planète naine, qui aurait été capturée par Neptune. Voyager 2 a mis en évidence que Triton possède une atmosphère ténue, principalement composée de N2. Une ionosphère dense a également été détectée. Elle serait entretenue par la précipitation d’électrons provenant de la magnétosphère complexe de Neptune, Triton étant très éloigné du Soleil. Depuis la mission Voyager 2, nos connaissances sur Triton et son atmosphère ont peu évolué, les observations précises depuis la Terre étant rendues difficile par la distance qui nous sépare de Neptune.Cependant, depuis quelques années, la communauté scientifique encourage le développement et l'envoi d'une nouvelle mission vers Uranus ou Neptune, ces deux planètes étant les moins bien comprises de notre Système solaire car elles n’ont jamais été étudiées à l’aide d’une mission orbitale. Cela pose problème pour la caractérisation des exoplanètes, la plupart d'entre elles étant similaires en taille et en masse aux géantes glacées. De plus, l'intérêt pour Triton s'est fortement développé ces dernières années car certaines observations laissent supposer l’existence d'un océan liquide sous sa surface. Une mission vers Neptune et Triton permettrait donc de mieux caractériser ces corps lointains, et potentiellement d’obtenir des informations sur la possibilité de développer la vie dans le Système solaire externe.Pour préparer une telle mission, des résultats théoriques provenant de modèles sont nécessaires pour la conception des instruments embarqués. Or, les derniers modèles photochimiques de l’atmosphère de Triton ont été développés au milieu des années 1990, à la suite du survol de Voyager 2. Ils utilisaient donc des réseaux chimiques rudimentaires en comparaison de ceux utilisés actuellement. Développer un nouveau modèle de cette atmosphère est donc nécessaire, en particulier pour intégrer un réseau chimique à la pointe de nos connaissances, ce qui pourrait changer notre compréhension de la chimie atmosphérique de Triton. Le développement d’un tel modèle est l'objet de ce travail de thèse. Celui-ci permet de calculer la composition de cette atmosphère et d’identifier les processus clés ayant une influence sur celle-ci. Pour cela, nous nous sommes basés sur un modèle photochimique de l'atmosphère de Titan, que nous avons adapté aux conditions de Triton. Cette transposition est possible car N2 et CH4, les deux principaux composés de l’atmosphère de Titan, ont été détectés dans celle de Triton. Nous avons également complété le réseau chimique d'origine pour l'adapter à la composition de l'atmosphère de Triton. Du fait des températures extrêmes de cette atmosphère, les incertitudes sur la composition atmosphérique sont importantes. Nous avons donc identifié les réactions chimiques qui ont le plus d'impact sur les incertitudes du modèle, afin qu’elles soient (ré)étudiées par les chimistes.Après le développement d'une première version du modèle, nous l’avons couplé avec un modèle de transport électronique, TRANSPlanets, pour mieux modéliser l’interaction entre l’atmosphère de Triton et la magnétosphère complexe de Neptune. L’utilisation d’un tel modèle nous permet de calculer les taux d’électro-ionisation et d’électro-dissociation directement à partir d’un flux de précipitation électronique. Ce couplage nous permet d'obtenir des résultats nominaux cohérents avec les observations de Voyager 2.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 FrenchPublisher:HAL CCSD Authors: Hammoud, Leila;Hammoud, Leila;Inspired by natural photosynthesis, heterogeneous photocatalysis is an environmentally friendly technology that consists of converting CO2 into valuable compounds and producing carbon-free H2 using abundant and renewable solar energy. In this context, this project focused on the development of photocatalytic systems based on TiO2, g-C3N4 and porous BN. The photocatalytic efficiency of these systems with respect to the photo-production of H2 from water under sunlight and the photoreduction of CO2 by water in the gaseous phase under sunlight and visible light was improved: (1) by doping g-C3N4 and BN with non-metallic elements for better visible light absorption, (2) by creating doped g-C3N4/TiO2, doped g-C3N4/BN and BN/TiO2 heterojunctions for better photogenerated charge separation (3) by decorating the nanomaterials with metals. A particular study of the effect of size, content, composition, and structure of nanoparticles alloy (Au-Pt) on photocatalytic performance under visible illumination was also investigated.; Inspirée de la photosynthèse naturelle, la photocatalyse hétérogène est une technologie respectueuse de l’environnement qui consiste à convertir le CO2 en composés valorisables, et à produire de l’H2 décarboné à l’aide de l’énergie solaire abondante et renouvelable. Dans ce cadre, ce projet s’est focalisé sur le développement de systèmes photocatalytiques à base de TiO2, de g-C3N4 et de BN poreux. Le rendement photocatalytique de ces systèmes vis-à-vis de la photo-production d’H2 sous lumière solaire à partir de l’eau et de la photoréduction de CO2 par l’eau en phase gazeuse sous lumière solaire et visible a été amélioré : (1) en dopant le g-C3N4 et le BN par des éléments non métalliques pour une meilleure absorption de la lumière visible, (2) en créant des hétérojonctions g-C3N4 dopés/TiO2, g-C3N4 dopés/BN et BN/TiO2 pour une meilleure séparation des charges photogénérées et (3) en décorant les systèmes ainsi obtenus par des métaux. Une étude particulière de l’effet de la taille, de la teneur, de la composition et de la structure de nanoparticules d’alliage (Au-Pt) sur les performances photocatalytiques sous illumination visible a aussi été investiguée.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 EnglishPublisher:HAL CCSD Authors: Savas, Dilek;Savas, Dilek;According to the World Health Organization, exposure to ambient air pollution is estimated to cause 4.2 premature deaths per year in urban and rural areas worldwide. Poor air quality also leads to damage to infrastructure, soil and water resources. This major environmental problem emerged at the beginning of the 20th century due to the intense industrialization and urbanization of societies, forcing policy makers and governments to control anthropogenic emissions of air pollutants. Since 1990, important initiatives have been taken in industrialized countries, such as Europe, to reduce emissions of pollutants by implementing mitigation strategies. More recently, the implementation of mitigation policies has started to be seen in developing countries such as China.The assessment of emission reduction policies is often based on official emission inventories derived from emitters’ statements of activities and statistical data. This so-called bottom-up approach estimates emissions by extrapolating emission factor measurements that are only available in a sparse spatial and temporal network. This involves high uncertainties, as it does not incorporate the high spatiotemporal variability of emission fluxes. Besides, uncertainties in emission inventories lead to inconsistencies in the assessment of appropriate strategies to prevent air pollution episodes. Therefore, being able to accurately monitor the development of emissions and the trend of pollutants is an important issue for evaluating reduction policies. One of the promising ways to overcome this problem is the atmospheric inversion approach, which uses available atmospheric observations to constrain emissions through atmospheric modeling and the inversion system. This so-called top-down approach brings complementary information to bottom-up inventories. It estimates emissions while exploiting the high spatiotemporal variability of the satellite observations and computational power.Nitrogen oxides (NOx = NO+NO2) are among the most regulated pollutants as precursors of other air pollutants, such as ozone and secondary aerosols. In the framework of this thesis, first, we set up and tested the daily NOx emission inversion capability of the state-of-art inverse modeling system CIF, embedded with the CHIMERE Chemistry Transport Model and its adjoint at moderate resolution using OMI satellite observations. The results lead us to determine the settings and sensitivities of the CIF system for the NOx inversions.The CIF-CHIMERE system was applied first to evaluate the impact of strong NOx emission regulations implemented by China since 2011 within its 5-Year Plans. We assimilated NO2 observations from OMI satellite instruments and estimated NOx emissions for 2015 and 2019 with a resolution of 50×50 km2 over Eastern China. The year 2010 was chosen as a baseline or a priori bottom-up inventory, as it was just before the mitigation implementation. The results show that the reduction in NOx emissions is limited to urbanized and industrialized areas but remains within the mitigation targets (10-15 %). The estimated NOx emissions were also used to simulate NO2 surface concentrations, and the inversion approach was found to improve the comparison with ground-based measurements slightly.The CIF-CHIMERE system was also applied to assess the abrupt changes in NOx emissions in Europe caused by the COVID-19 pandemic. In particular, we explored the potential of assimilating high-resolution TROPOMI NO2 observations during the 2020 lock-down period.; Selon l’Organisation mondiale de la santé, l’exposition à la pollution de l’air ambiant serait à l’origine de 4.2 millions de décès prématurés par an dans le monde. Ce problème environnemental majeur est apparu au début du XXe siècle en raison de l’industrialisation et de l’urbanisation intenses des sociétés, obligeant les décideurs et les gouvernements à contrôler les émissions anthropiques de polluants atmosphériques. Depuis 1990, des initiatives importantes ont été prises dans les pays industrialisés, comme l’Europe, pour réduire les émissions de polluants en mettant en œuvre des stratégies d’atténuation. Plus récemment, la mise en œuvre de politiques d’atténuation a commencé à être observée dans des pays en développement comme la Chine.L’évaluation des politiques de réduction des émissions repose souvent sur des inventaires officiels, établis à partir des déclarations d’activités des émetteurs et de données statistiques. Cette approche dite « bottom up » estime les émissions en extrapolant les mesures des facteurs d’émission qui ne sont disponibles qu’à des résolutions spatiotemporelles réduites. Cette méthode conduit des incertitudes élevées, car elle ne tient pas compte de la grande variabilité spatio-temporelle des flux d’émission. En outre, les incertitudes liées aux inventaires des émissions entraînent des incohérences dans l’évaluation des stratégies les plus appropriées pour prévenir les épisodes de pollution atmosphérique. Par conséquent, il est important de pouvoir suivre avec précision l’évolution des émissions et la tendance des polluants pour évaluer les politiques de réduction. L’un des moyens prometteurs pour cela est l’approche par inversion atmosphérique, qui utilise les observations atmosphériques disponibles pour contraindre les émissions par le biais de la modélisation atmosphérique et de méthodes d’inversion. Cette approche dite « top down » apporte des informations complémentaires aux inventaires « bottom up ». Elle estime les émissions tout en exploitant la grande variabilité spatio-temporelle des observations satellitaires et la puissance de calcul.Les oxydes d’azote (NOx = NO+NO2) sont parmi les polluants les plus réglementés en tant que précurseurs d’autres polluants atmosphériques, tels que l’ozone et les aérosols secondaires. Dans le cadre de cette thèse, nous avons tout d’abord mis en place et testé la capacité d’inversion des émissions quotidiennes de NOx du système de modélisation inverse CIF, couplé au modèle de chimie-transport CHIMERE et son adjoint, à une résolution modérée, en utilisant les observations du satellite OMI. Les résultats nous ont permis de déterminer les paramètres et les sensibilités du système CIF pour les inversions de NOx.Le système CIF-CHIMERE a d’abord été appliqué pour évaluer l’impact des fortes réglementations sur les émissions de NOx mises en place par la Chine depuis 2011. Nous avons assimilé les observations de NO2 des instruments du satellite OMI et estimé les émissions de NOx pour 2015 et 2019 avec une résolution de 50×50 km2 sur la Chine. L’année 2010 a été choisie comme base de référence ou inventaire a priori, car elle se situe juste avant la mise en oeuvre des réductions d’émissions. Les résultats montrent que la réduction des émissions de NOx est limitée aux zones urbanisées et industrialisées tout en restant dans les limites des objectifs d’atténuation (10-15 %). Les émissions de NOx estimées ont également été utilisées pour simuler les concentrations de NO2 en surface, et permettent d’améliorer légèrement la comparaison avec les mesures au sol.Le système CIF-CHIMERE a également été appliqué pour évaluer les changements abrupts des émissions de NOx en Europe causés par la pandémie de COVID-19. En particulier, nous avons exploré le potentiel d’assimilation des observations à haute résolution de TROPOMI NO2 pendant la période de confinement de 2020.
Mémoires en Sciences... arrow_drop_down Mémoires en Sciences de l'Information et de la CommunicationDoctoral thesis . 2023License: CC BYFull-Text: https://hal.science/tel-04349344/documentMémoires en Sciences de l'Information et de la CommunicationDoctoral thesis . 2023All Research productsarrow_drop_down <script type="text/javascript"> <!-- document.write('<div id="oa_widget"></div>'); document.write('<script type="text/javascript" src="https://www.openaire.eu/index.php?option=com_openaire&view=widget&format=raw&projectId=od_______212::4866f5ae5bd4a96617007b1d29b7543a&type=result"></script>'); --> </script>
For further information contact us at helpdesk@openaire.eu0 citations 0 popularity Average influence Average impulse Average Powered by BIP!more_vert Mémoires en Sciences... arrow_drop_down Mémoires en Sciences de l'Information et de la CommunicationDoctoral thesis . 2023License: CC BYFull-Text: https://hal.science/tel-04349344/documentMémoires en Sciences de l'Information et de la CommunicationDoctoral thesis . 2023All Research productsarrow_drop_down <script type="text/javascript"> <!-- document.write('<div id="oa_widget"></div>'); document.write('<script type="text/javascript" src="https://www.openaire.eu/index.php?option=com_openaire&view=widget&format=raw&projectId=od_______212::4866f5ae5bd4a96617007b1d29b7543a&type=result"></script>'); --> </script>
For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 EnglishPublisher:HAL CCSD Authors: Wang, Yunyi;Wang, Yunyi;As many people are exposed to high concentrations of air pollutants in urban areas, it is important to understand the sources and formation processes. Modeling is an effective tool for this. This thesis focuses on understanding the physical and chemical processes influencing indoor and outdoor air quality at the local scale through modeling.In a first step, the air quality in an urban street is modeled with the computational fluid dynamics (CFD) tool code_saturne, coupled with the atmospheric chemistry and aerosol dynamics module SSH-aerosol. The canyon street is modeled in 2D, and the study covers a period of 12 hours. The simulated NO2 and PM10 concentrations compare well with experimental measurements when atmospheric chemistry and aerosol dynamics are taken into account. However, the concentration of black carbon is underestimated, probably partly due to the underestimation of non-exhaust emissions. The concentrations of secondary PM compounds are strongly influenced by aerosol dynamics. In particular, ammonia emitted by traffic promotes the formation of inorganic and hydrophilic organic particles.In a second step, to study the impact of trees in the street, trees are added to the 2D street canyon. The aerodynamic impact of the tree crowns significantly increases the concentration of pollutants emitted by traffic. Dry deposition on leaf surfaces is only significant for highly soluble compounds such as HNO3 or low volatile compounds. Emissions of volatile organic compounds (VOCs) from trees have little influence on the formation of condensables, except in the case of low wind. Nevertheless, the production of some extremely low volatile organic compounds by autoxidation is high, which could favor the formation of ultrafine particles.Finally, the indoor air quality in a closed stadium is studied using a 0D model (H2I). The indoor-outdoor exchange rate and the filtration factor of the model are determined from the measured indoor and outdoor black carbon concentrations using a Fourier transformation. The temporal variations of O3 and NOx concentrations in indoor air are correctly simulated, but NO concentrations are overestimated and NO2 and O3 concentrations are underestimated. Sensitivity tests are carried out to determine the relevant physical parameters of the model that drive these concentrations. The impact of surface reactions is limited, as the ratio of surface area to stadium volume is low compared to smaller indoor environments. The inclusion of VOCs favors the conversion of NO to NO2 and reduces the underestimation of NO2. Photolysis also has a strong influence on concentrations, with a strong impact of glazing.; De nombreuses personnes étant exposées à de fortes concentrations de polluants atmosphériques en milieu urbain, il est important d’en comprendre les sources et les processus de formation. La modélisation est un outil efficace pour cela. Cette thèse porte sur la compréhension par modélisation des processus physiques et chimiques influençant la qualité de l'air intérieur et extérieur à l'échelle locale. Dans un premier temps, la qualité de l’air dans une rue urbaine est modélisée avec l’outil de mécanique des fluides numérique (CFD) code_saturne, couplé au module de chimie atmosphérique et de dynamique des aérosols SSH-aérosol. La rue canyon est modélisée en 2D, et l’étude porte sur une période de 12 heures. Les concentrations simulées de NO2 et de PM10 se comparent bien aux mesures expérimentales lorsque la chimie atmosphérique et la dynamique des aérosols sont prises en compte. Cependant, la concentration de carbone suie est sous-estimée, probablement en partie à cause de la sous-estimation des émissions hors échappement. Les concentrations des composés secondaires des particules sont fortement influencées par la dynamique des aérosols. Notamment, l'ammoniac émis par le trafic favorise la formation de particules inorganiques et organiques hydrophiles. Dans un second temps, pour étudier l'impact des arbres dans la rue, des arbres sont ajoutés dans la rue canyon 2D. L'impact aérodynamique des couronnes d'arbres augmente significativement la concentration des polluants émis par le trafic. Le dépôt sec sur les surfaces des feuilles n'est important que pour les composés très solubles comme HNO3 ou peu volatils. Les émissions de composés organiques volatils (COV) par les arbres influencent peu la formation des condensables, sauf en cas de vent faible. Néanmoins, la production de certains composés organiques extrêmement peu volatils par autoxidation est élevée, ce qui pourrait favoriser la formation de particules ultrafines. Finalement, la qualité de l'air intérieur dans un stade fermé est étudiée à l’aide d’un modèle 0D (H2I). Le taux d'échange intérieur-extérieur et le facteur de filtration du modèle sont déterminés à partir des concentrations de carbone suie mesurées à l'intérieur et à l'extérieur en utilisant une transformation de Fourier. Les variations temporelles des concentrations d'O3 et de NOx en air intérieur sont correctement simulées, mais les concentrations de NO sont sur- estimées et celles d'O3 de NO2 sous-estimées. Des tests de sensibilité sont effectués afin de déterminer les paramètres physiques prégnants du modèle qui pilotent ces concentrations. L’impact des réactions de surface est limité, car le ratio entre la surface et le volume du stade est faible comparé à des environnements intérieurs plus petits. La prise en compte des COV favorise la conversion du NO en NO2 et réduit la sous-estimation du NO2. La photolyse influence aussi fortement les concentrations, avec un fort impact du vitrage.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eu0 citations 0 popularity Average influence Average impulse Average Powered by BIP!more_vert All Research productsarrow_drop_down <script type="text/javascript"> <!-- document.write('<div id="oa_widget"></div>'); document.write('<script type="text/javascript" src="https://www.openaire.eu/index.php?option=com_openaire&view=widget&format=raw&projectId=od_______212::565c90a046930f25e72cf3c4efb788b8&type=result"></script>'); --> </script>
For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 EnglishPublisher:HAL CCSD Authors: Wang, Zhizhao;Wang, Zhizhao;Secondary organic aerosols (SOAs) affect air quality, climate, and human health. In the troposphere, volatile organic compounds (VOCs) can undergo multi-generation chemistry, and their oxidation products can condense onto existing particles to form SOAs. Consequently, SOA formation involves numerous reactions and species, depending on environmental conditions.Our up-to-date understanding of SOA formation can be described by detailed VOC mechanisms (e.g., the Master Chemical Mechanism (MCM) and the Peroxy Radical Autoxidation Mechanism (PRAM)). However, due to computational limitations, chemistry-transport models (CTMs) are unable to directly employ detailed SOA mechanisms but use rather implicit mechanisms with only a few model species and reactions. These implicit mechanisms are usually built from chamber measurements and may lack the necessary complexity to accurately represent the concentrations of organic particles.Typically, SOA concentrations are predicted to decrease due to emission regulations, particularly in rural and peri-urban areas where oxidant concentrations are expected to decrease. However, some studies suggest that reducing anthropogenic emissions, especially nitrogen oxides (NOx), may not lead to an efficient decrease in SOA concentration but may even increase it.With highly simplified implicit SOA mechanisms, this complex interaction between emission reduction and SOA formations may not be reliably simulated in CTMs. Therefore, there is a need to improve the representation of SOA formation in CTMs, especially for emission regulation evaluation.To address this issue, the GENerator of Reduced Organic Aerosol Mechanisms (GENOA) has been developed. GENOA reduces detailed chemical mechanisms into semi-explicit SOA mechanisms that are small enough to be used for regional CTM simulations. The obtained SOA mechanisms can be customized by users to the desired accuracy, and preserve the physicochemical properties of SOA. GENOA v1.0 was applied to the sesquiterpene (SQT) SOA formation mechanism from MCM, resulting in a reduced SOA mechanism within 2% of the MCM size and introducing an average error of less than 3%. To improve the reduction efficiency and to process mechanisms of multiple SOA precursors simultaneously, a parallel reduction approach is employed in GENOA v2.0 GENOA v2.0 was applied to the mechanisms (MCM + PRAM) of three monoterpenes (MTs), where the mechanism is reduced up to 93% with an error of less than 3%.The GENOA-generated biogenic SOA mechanism (GBM), including MT and SQT SOA schemes trained with GENOA v2.0, was then implemented in the CTM model CHIMERE. Simulations with GBM over Europe during summer (June-August, 2018) estimate more oxidized OAs with higher concentration than those simulated with the implicit Hydrophilic/Hydrophobic Organics (H²O) mechanism. The GBM mechanism leads to an improvement of the model to measurement comparisons for organic aerosol concentrations.With a 50% reduction in NOx anthropogenic emissions, the GBM mechanism predicts an increase in total SOA (6.5%) due to an increase in MT SOA (15%). When NOx is reduced, the formation of highly oxygenated molecules (HOMs) by auto-oxidation is enhanced, leading to an increase in MT SOA concentration. The decrease of NOx concentrations also favors chemical pathways resulting in an increase of MT non-HOM concentrations.Overall, this work shows that detailed SOA mechanisms are necessary for CTMs to preserve the variations in the physical-chemical environment of the SOA concentrations, and to accurately evaluate the impact of emission reduction scenarios.; Les aérosols organiques secondaires (AOS) affectent la qualité de l'air, le climat et la santé humaine. Dans la troposphère, les composés organiques volatils (COV) peuvent subir une chimie multigénérationnelle, et leurs produits d'oxydation se condenser sur les particules existantes pour former des AOS. Ainsi, leur formation implique de nombreuses réactions et espèces, et dépend des conditions environnementales. Notre compréhension actuelle de la formation des AOS peut être décrite par des mécanismes chimiques détaillés (par exemple, le Master Chemical Mechanism (MCM) et le Peroxy Radical Autoxidation Mechanism (PRAM)). Cependant, en raison de limitations en temps de calcul, les modèles de chimie-transport (MCT) ne peuvent pas les utiliser directement. Ils utilisent plutôt des mécanismes implicites avec seulement quelques espèces modèles et réactions. Ces mécanismes implicites sont généralement construits à partir de mesures en chambre et peuvent ne pas avoir la complexité nécessaire pour simuler avec précision les concentrations en aérosols organiques. Généralement, on estime que les concentrations d'AOS diminueront en raison des réglementations sur les émissions, en particulier dans les zones rurales et périurbaines où les concentrations d'oxydants devraient diminuer. Cependant, certaines études suggèrent que la réduction des émissions anthropiques, en particulier des oxydes d'azote (NOx), peut ne pas conduire à une diminution efficace des concentrations d'AOS mais peut même les augmenter. Avec des mécanismes implicites d'AOS hautement simplifiés, cette interaction complexe entre la réduction des émissions et la formation d'AOS pourrait ne pas être simulée de manière fiable dans les MTC. Pour améliorer la formation des AOS dans les MTC, le GENerator of Reduced Organic Aerosol Mechanisms (GENOA) a été développé. GENOA réduit les mécanismes chimiques détaillés en mécanismes d'AOS semi-explicites qui sont suffisamment petits pour être utilisés dans les MCT. Les mécanismes obtenus peuvent être personnalisés par les utilisateurs selon la précision souhaitée, et préservent les propriétés physico-chimiques des AOS. GENOA v1.0 a été appliqué au mécanisme de formation des AOS de sesquiterpène (SQT) à partir de MCM, résultant en un mécanisme dont la taille est réduite à moins de 2% de celle du MCM avec une erreur moyenne inférieure à 3%.Pour améliorer l'efficacité de la réduction et traiter les mécanismes de plusieurs précurseurs d'AOS simultanément, une approche de réduction parallèle est utilisée dans GENOA v2.0. Pour les mécanismes (MCM + PRAM) de trois monoterpènes (MTs), le mécanisme global est ainsi réduit de 93% avec une erreur inférieure à 3%.Le mécanisme d'AOS biogénique généré par GENOA v2.0 (GBM), comprenant les schémas d'AOS pour MT et SQT, a ensuite été implémenté dans le MCT CHIMERE. Les concentrations simulées avec GBM sur l'Europe pendant l'été (juin-août, 2018) sont plus élevées que celles simulées avec le mécanisme implicite Hydrophilic/Hydrophobic Organics (H²O), et les AOS sont plus oxydés. Le mécanisme GBM améliore les comparaisons modèle/mesures pour les concentrations en aérosol organique. Avec une réduction de 50% des émissions anthropiques de NOx, le mécanisme GBM prédit une augmentation des AOS (6,5%) due à une augmentation des AOS provenant de MT (15%). Les réductions de NOx favorisent la formation de molécules hautement oxygénées (HOM) par auto-oxydation, entraînant une augmentation de la concentration en AOS provenant de MT. La diminution des concentrations de NOx favorise également les voies chimiques entraînant une augmentation des concentrations d'AOS non-HOM provenant de MT. Dans l'ensemble, ce travail montre que les mécanismes détaillés d'AOS sont nécessaires aux MCT pour simuler les variations des concentrations d'AOS selon l'environnement physico-chimique, et pour évaluer avec précision l'impact de scénarios de réduction des émissions.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 EnglishPublisher:HAL CCSD Authors: Xu, Yang;Xu, Yang;Cities are responsible for more than 70% of the global CO2 emissions and thus play an important role in mitigating climate change. Mayors and local governments have been taking measures to reduce urban CO2 emissions and to reach carbon neutrality. In order to evaluate their efforts, a series of high-resolution city-scale emission inventories were established. Top-down inversion modeling is a widely-used complementary solution to reduce the uncertainties in traditional bottom-up emission inventories. It combines atmospheric modeling and measurements to optimize the greenhouse gas estimates using Bayesian inference methods.The Mexico City Metropolitan Area (MCMA) is one of the largest megacities in the world. Its annual CO2 emissions have grown from 42.1 Mt to 66.0 Mt from 2012 to 2018. The Mexico government has planned to reduce 65.2 Mt CO2 emission during the period 2021-2030. To assess local CO2 emission reduction strategies, a French-Mexican project Mexico City regional Carbon impacts (MERCI-CO2) deployed a network of in-situ and column CO2 observation instruments in MCMA. The CO2 concentration gradients are assimilated in our inversion system based on the WRF-Chem model to improve the inventory estimates of CO2 emissions in and outside MCMA.Various options on meteorological drivers, domain sizes, physics, dynamics schemes and spectral nudging of the WRF modeling system over MCMA were quantitatively evaluated for model performance. A series of meteorological parameters were taken into account for the comparison between simulations and in-situ observations, LiDar analysis as well as WMO radiosonde observations. For the purpose of CO2 simulation, the most studied variables are those related to the dispersion of the ambient air, including air temperatures, wind speeds, wind directions and mixing heights. These sensitivity tests helped to define the optimal model configuration.The CO2 concentration maps over MCMA during 3 typical months (January, May and July) were reconstructed by the double-nesting 5-km resolution WRF-Chem model, coupled with the local emission inventories from UNAM and the global emission inventories ODIAC scaled by temporal scaling factors. The evaluation of CO2 simulations were based on CO2 in-situ measurements by PICARRO and column measurements (XCO2) by FTIR at an urban site UNA and at the background station ALZ. Along with the evaluation, we also analyzed the temporal and spatial distribution of CO2 signals, as well as the area impacted by anthropogenic fluxes and by biogenic fluxes. Based on our analysis, we assessed the potential of our network to constrain the urban emissions, defined the potential locations for future stations, and defined a “background index” to represent the suitability to build a background station.After the ground validation of the modeling system, we performed a 1-year inversion over the MCMA from 30 March 2018 to 30 March 2019. According to the assimilation of concentration gradients between the urban station and the rural station, the inversion adjusted the prior anthropogenic emission from UNAM and ODIAC estimates, in parallel with prior biogenic fluxes from the CASA model and background concentrations by CarbonTracker 2019B global inversion system. An ensemble of inversion configurations was constructed. The reference configuration optimizes three components: fossil fuel sources, biogenic fluxes and background concentrations to generate separate scaling factors for each block of 5 days. The sensitivity tests include several temporal error correlation length scales between continuous days, varying time windows over each day, a separation of the activity sectors (traffic), a filter over the MCMA, varying data screening and block sizes, to evaluate the performances of the inversion, and to specify the impact of our various configurations. The same system was also used to assimilate carbon monoxide concentrations, collected at the two stations since December 2018.; Les villes sont responsables de plus de 70% des émissions mondiales de CO2. De nombreuses municipalités se sont engagées à réduire les émissions de CO2 urbaines. Afin d'évaluer l'impact des Plans Climat, des inventaires d'émissions de gaz à effet de serre sont établis à l'échelle de la ville. La modélisation par inversion atmosphérique offre une solution complémentaire capable de réduire les incertitudes pour ces inventaires d'émissions. Elle combine la modélisation du transport atmosphérique et les mesures de concentrations en gaz à effet de serre pour affiner les estimations des émissions issues des inventaires.La zone métropolitaine de Mexico (MCMA) est l'une des plus grandes mégalopoles du monde. Les émissions annuelles de CO2 dans la MCMA sont passées de 42,1 millions de tonnes à 66,0 millions de tonnes entre 2012 et 2018. Le gouvernement mexicain a prévu de réduire les émissions de CO2 de 65,2 millions de tonnes au cours de la période 2021-2030. Afin d'évaluer quantitativement les stratégies de réduction des émissions de CO2, un projet franco-mexicain intitulé "Impacts du carbone dans la région de Mexico" (MERCI-CO2) a déployé un réseau d'instruments d'observation du CO2 in situ et en colonne dans la région de Mexico. Les gradients de concentration de CO2 sont assimilés dans un système d'inversion basé sur le modèle de transport atmosphérique WRF-Chem pour améliorer l'estimation préalable des émissions de CO2 à l'intérieur et à l'extérieur de la MCMA.J'ai évalué les performances du modèle atmosphérique sous diverses configurations. Afin de quantifier les erreurs les plus impactantes pour la simulation des concentrations en CO2 atmosphérique, le travail de thèse s'est focalisé sur les erreurs de simulation des températures de l'air, des vitesses et directions du vent et les hauteurs de mélange, en utilisant des données collectées aux stations météorologiques de la région mais également issues d'un instrument LiDar ainsi que de radiosondes. Ces tests de sensibilité ont permis de définir la configuration optimale du système de modélisation.Des cartes de concentration de CO2 au-dessus de la MCMA sur trois périodes caractéristiques des conditions météorologiques de la région (janvier, mai et juillet) ont été simulée par le modèle WRF-Chem à la résolution de 5 km, en utilisant deux inventaires d'émissions: inventaire local préparé par les chercheurs de l'UNAM et un inventaire d'émissions globales, ODIAC, ajusté par des facteurs d'échelle temporels. Parallèlement à l'évaluation sur la base de mesures in-situ de CO2 en surface et de mesures de colonne (XCO2) par FTIR, j'ai également analysé les distributions temporelle et spatiale des signaux de CO2, ainsi que la zone impactée par les flux anthropiques et la variation des flux biogéniques. Sur la base de cette analyse, j'ai évalué le potentiel de quantification du réseau actuel, y compris l'emplacement de la station de fond, tout en étudiant les emplacements potentiels de nouvelles stations.Une inversion sur une année complète a été réalisée du 30 mars 2018 au 30 mars 2019. En se basant sur l'assimilation des gradients entre la station urbaine UNA et la station d'altitude ALZ, l'inversion a ajusté les émissions anthropiques issues des deux inventaires ainsi que les flux biogéniques du modèle CASA et les concentrations de fond du modèle CarbonTracker 2019B. Un ensemble de plusieurs inversions a été réalisé pour mieux quantifier les incertitudes en faisant varier les covariances d'erreur temporelles, en variant la fenêtre d'assimilation, en séparant les secteurs d'activités (trafic routier), en appliquant un masque sur la MCMA, et en filtrant les données de gradients en CO2. Cet ensemble permet d'améliorer les performances de l'inversion et de spécifier l'impact du signal urbain et des différentes composantes du système. Une dernière expérience m'a permis d'étudier l'impact de l'assimilation des concentrations en CO, dont les observations débutent en décembre 2018.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 FrenchPublisher:HAL CCSD Authors: Assaf, Antonio;Assaf, Antonio;With the developing of industrial and automotive applications, the demand for gas sensors is evolving. In order to meet this demand, metal oxide-based sensors offer unique benefits such as low cost, high sensitivity and simple integration into a miniaturized portable device. However, such sensors suffer from high power consumption due to their high operating temperatures. In this context, the objective of this work is to optimize tin dioxide based sensors in order to reduce their operating temperature. The target gas in this study is nitrogen dioxide (NO2). First, we have optimized the deposition of SnO2 films via PVD RF sputtering to obtain the most suitable morphological, stoichiometric and electrical characteristics for gas sensing. Moreover, we have optimized the deposition of palladium thin layers on the surface of SnO2 films via thermal evaporation to serve as catalysts. Next, we have simulated the sensor architecture (interdigitated electrodes + sensitive film) using SILVACO TCAD software to optimize the sensor geometry. SnO2-based sensors without catalyst were then developed to select the optimal geometry for NO2 detection. The selected sensor has an optimal operating temperature of 100°C for NO2 detection, with a detection limit of 250 ppb. Last, palladium doped-SnO2 sensors have been developed. These sensors show a good sensitivity to NO2 at low temperature (50°C). This result is the main outcome of this work, which aims towards developing low power consumption metal oxide gas sensors.; Le besoin en capteurs de gaz évolue avec le développement des applications dans les domaines de l’industrie et de l’automobile. Pour répondre à cette demande, les capteurs à base d’oxyde métallique présentent des avantages uniques comme leur faible coût, une grande sensibilité́ et une intégration facile dans un système portable miniaturisé. Cependant, ces capteurs souffrent d'un coût énergétique élevé du fait de leurs hautes températures de fonctionnement. Dans ce contexte, l'objectif de ce travail est d'optimiser les capteurs à base de dioxyde d'étain afin d'abaisser leur température de fonctionnement. Le gaz cible dans cette étude est le dioxyde d'azote (NO2). D’abord, nous avons optimisé la synthèse des films de SnO2 élaborés par pulvérisation à radiofréquence de manière à obtenir les caractéristiques morphologiques, stœchiométriques et électriques les plus adaptées à la détection de gaz. Aussi, nous avons également optimisé le dépôt de couches de palladium à la surface des films de SnO2 par évaporation servant de catalyseurs. Par la suite, nous avons simulé l'architecture du capteur (électrodes interdigitées + film sensible) à l'aide du logiciel SILVACO TCAD afin d’optimiser la géométrie du capteur. Des capteurs à base de SnO2 sans catalyseur ont ensuite été développés afin de sélectionner la géométrie optimale pour la détection du NO2. Le capteur retenu possède une température de fonctionnement optimale de 100°C pour la détection de NO2, avec une limite de détection de 250 ppb. Finalement, des capteurs à base de SnO2 dopé au palladium ont été conçus. Ces capteurs montrent une bonne sensibilité au NO2 à très basse température (50°C). Ce résultat est l’aboutissement du projet dont l’objectif à terme vise la réalisation de capteurs de gaz à base oxyde métallique à faible consommation d’énergie.
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For further information contact us at helpdesk@openaire.eudescription Publicationkeyboard_double_arrow_right Doctoral thesis 2023 FrenchPublisher:HAL CCSD Authors: Dubroca-Voisin, Capucine-Marin;Dubroca-Voisin, Capucine-Marin;In metropolitan settings, railway systems hace an important development, enabling the mobility of massive amounts of travellers at high frequency (urban rail mass transit). However, pedestrian flow related incidents can decrease quality of service, delay vehicles, or even lead to extremely dangerous crowd crushes. How can real-time flow management contribute to improve the quality of service of urban rail mass transit?This PhD has been conceived as action-oriented research and aims to give a framework that can be used in operational context. Its results must be tested by the actual implementation of the proposed system.Railway station is a complex system where different interests coexist. Those interests can be potentially affected by any flow management intervention. Chapter 1 offers a systemic analysis of a station. It also highlights retroaction loops and ways to mitigate those loops.The flow management challenge looks very important for an urban rail mass transit such as SNCF, but the complexity of that challenge represents a barrier. In the chapter 4, we analyse how the company functions, and show that flows are only partially considered. We also show that this consideration lacks theoretical and operational tools.In the chapter 5, we identify global issues of flow management in stations: safety, comfort, performance, relation to urban environment and accessibility. The question of rentability also strikes: it could be obtained by reporting investments, thanks to the improvement of dynamic pedestrian management.Flow management levers are numerous but still insufficiently discernible. Chapter 6 defines and distinguish these levers, then focuses on levers that can be used in real-time in the operation context of stations. Eight levers are usable in our context, for instance inverting escalators or using a dynamic signage.Simulate those levers can help to know their potential efficiency in real-time. We realise an extensive analysis of different modelling solutions in chapter 3. Using this analysis, we choose a solution to simulate the effects of the levers in the station of Bibliothèque François Mitterrand. The results are presented in chapter 7. They show that each lever can improve flow management according to certain indicators (density, travel time, dwelling time), but then decreases the results for other indicators. Choosing one lever or another should then depend on operational goals.In chapter 8, we draft how could be shaped a common governance of flow management. Implying the different actors could help to an appropriation of flow management by travellers themselves. We notably propose a game-based method, enabling each actor to explicit their own priorities and reach a consensual mode of operation.Our analysis in chapter 5 confirms that measuring pedestrian is complicated, but recent dynamic measuring systems are now more and more mature. That could lead to the implementation of an operational flow management system. However, the possibility of a “black swan” (very unlikely event of exceptional impact, that is generally underestimated in risk analysis) encourages to not put the different actors in a situation of dependency to this system. Such a dependency could be reduced by centring the system on training and knowledge acquisition.In the final chapter 9, we propose a modular architecture, enabling the creation of a pedestrian flow management in systems being at a same time a training system, a learning tool, a governance tool, and a decision-helper system.; En territoire métropolitain, le transport ferroviaire se développe de façon importante, permettant de transporter une importante masse de voyageurs à haute fréquence (mass transit). Mais des incidents liés aux flux peuvent dégrader la qualité de service, retarder les trains, ou même mener à des mouvements de foule extrêmement dangereux. Comment la gestion des flux en temps réel peut-elle contribuer à une meilleure qualité du transport ferroviaire en zone dense ?Positionnée en tant que recherche orientée vers l’action, cette thèse vise à donner un cadre utilisable en contexte opérationnel. Ses résultats ont vocation à être testés par l’implémentation réelle du système proposé. La gare est un système complexe où coexistent des intérêts différents liés aux flux, qui peuvent être affectés par toute intervention de gestion des flux. Le chapitre 1 propose donc une analyse systémique de la gare. Il met également au jour des boucles de rétroaction et des moyens pour maîtriser celles-ci. L’enjeu de gestion des flux est de premier ordre pour un opérateur de mass transit comme la SNCF, mais la complexité de celle-ci représente un obstacle. Les fonctionnements de l’entreprise, analysés au chapitre 4, attestent que la prise en compte des flux reste partielle et manque d’outils, théoriques comme opérationnels. L’analyse des enjeux présentée dans le chapitre 5 replace la gestion des flux dans un contexte plus global, en identifiant cinq enjeux majeurs : sécurité, confort, performance, relation à l’environnement urbain et accessibilité. Se pose également la question de la rentabilité, qui pourrait être obtenue par le report d’investissement que permet une meilleure gestion dynamique. Les leviers de gestion des flux sont nombreux mais encore insuffisamment discernés. Le chapitre 6 vise à mieux les définir et à les classer. Il se concentre sur des leviers actionnables en contexte opérationnel en gare, avec des décisions prises en temps réel. Huit leviers sont utilisables dans notre contexte d’étude, par exemple l’inversion d’escaliers mécaniques ou l’utilisation de signalétique dynamique. Simuler ces leviers peut déjà permettre de connaître leur efficacité potentielle en temps réel. Sur la base d’une analyse poussée des solutions de modélisation piétonne (chapitre 3), un simulateur est choisi puis utilisé afin de mesurer les effets en gare des différents leviers. Les résultats (chapitre 7) montrent que chaque levier peut améliorer la gestion des flux selon certains indicateurs (densité, temps de parcours, temps d’embarquement) mais en dégrade alors d’autres. Le choix des leviers est donc très dépendant des objectifs opérationnels. Le chapitre 8 esquisse les contours d’une gouvernance de la gestion des flux. Une telle gouvernance, en impliquant les différents acteurs, pourrait servir une appropriation de la gestion des flux par les voyageurs eux-mêmes. Nous proposons notamment une méthode ludique, qui permet à chaque acteur d’expliciter ses priorités et d’aboutir à un fonctionnement consensuel. Notre analyse (chapitre 2) confirme que la mesure du flux est complexe, mais que certaines solutions récentes de mesure dynamique sont à présent matures. Cela pourrait permettre la mise en place un système opérationnel de gestion des flux. Néanmoins, l’éventualité d’un « cygne noir » (événement très improbable, mais d’impact exceptionnel, et qui a tendance à être sous-évalué dans l’analyse des risques) incite à ne pas placer les acteurs dans une situation de dépendance à ce système. Une telle dépendance peut être réduite par un système centré sur la formation et l’acquisition de connaissances. Nous proposons (chapitre 9) une architecture modulaire, permettant la création d’un système de gestion des flux qui soit à la fois un outil de formation, un outil apprenant, un outil de gouvernance et un outil de prise de décision.
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