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  • NEANIAS Atmospheric Research Community
  • 2017-2021
  • Doctoral thesis
  • EU
  • Hal-Diderot

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    Authors: Huve, Joffrey;

    Fischer-Tropsch synthesis (FTS) is gaining renewed interests as it allows converting alternative feedstocks (biomass) into liquid fuels. Compared to Co-based catalysts, state of the art Fe catalysts show lower activity, faster deactivation and lower selectivity as it produces an undesirable amount of CO2. Despite decades of studies, the origins of low activity and selectivity and fast deactivation are still unclear. Typical Fe based catalysts are highly metal loaded (>70 wt.%) and composed of many different phases, which strongly impedes the establishment of structure-activity relationships. There is a need to develop more active, more selective and more stable iron FTS catalysts by rational approaches.The synthesis of well-controlled 3.5 nm iron nanoparticles encapsulated in the walls of a hollow-silicalite-1 zeolite (Fe@hollow-silicalite-1) is presented. The encapsulation prevents particle sintering under FTS conditions leading to a high and stable Fe dispersion. The catalyst Fe@hollow-silicalite-1 is active and highly selective in FTS. Most importantly, Fe@hollow-silicalite-1 does not produce CO2 in contrast to all other Fe-based catalysts. The strong hydrophobicity of the silicalite-1 is likely the origin of the lack of CO2 production by inhibition of the forward WGS reaction. We demonstrated that Fe@hollow-silicalite-1converts CO2 into CO by the reverse WGS reaction. In order to establish a structure-activity relationship, a series of Fe-based catalysts with well-controlled particle sizes were synthesized and characterized (TEM, in-situ XANES, in-situ Mössbauer, XRD). We observed two distinct categories of TOFs depending on the particle size, ~10-2 s-1 for larger (>20 nm) and ~10-3 s-1 for smaller ones L'intérêt pour la synthèse de Fischer-Tropsch (FTS) est d'actualité. Elle permet la conversion de matière première (biomasse) en combustible liquide. Comparés aux catalyseurs à base de cobalt, ceux à base de fer présentent une désactivation rapide, une activité et une sélectivité faibles en produisant une quantité non désirable de CO2. Après plusieurs décennies d'études, l'origine de ces défauts reste méconnue. Les catalyseurs classiques sont généralement fortement chargés en fer (>70 wt.%) et composés de nombreuses phases empêchant l'établissement d'une relation structure-activité. Il est nécessaire de développer des catalyseurs contenant du fer plus actifs, plus sélectifs et plus stables par une approche rationnelle. La synthèse de nanoparticules de taille contrôlée (3.5 nm) encapsulées dans les murs d'une silicalite-1 creuse (Fe@hollow-silicalite-1) est présentée. L'encapsulation empêche le frittage pendant la synthèse de Fischer-Tropsch, permettant de garder une bonne dispersion du fer. Contrairement aux autres catalyseurs, le catalyseur Fe@hollow-silicalite-1actif ne produit pas de CO2. L'hydrophobicité de la silicalite-1 est très certainement à l'origine de la non-production de CO2 par inhibition de la réaction directe du gaz à l'eau. On démontre que le catalyseur Fe@hollow-silicalite-1convertit le CO2 en CO par réaction du gaz à l'eau inversée (R-WGS). Afin d'établir une relation structure-activité, des catalyseurs à base de fer de taille bien contrôlée sont synthétisés et caractérisés (MET, in-situ XANES, in-situ Mössbauer). Deux catégories de TOF suivant la taille des particules, ~10-2 s-1 pour les plus larges (>20 nm) et ~10-3 s-1 pour les plus petites, sont observées

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  • Authors: Marescaux, Audrey;

    Several recent studies have highlighted significant fluxes of carbon dioxide (CO2) from inland waters in the global carbon cycling. The first main objective of this thesis was to quantify and understand carbon dynamics in the Seine River basin, which is deeply impacted by human activities. For this purpose a new inorganic carbon (IC) module was implemented in the biogeochemical Riverstrahler model, to simulate spatial and temporal variations in carbon forms in the drainage work. A second major objective was to size both aquatic and terrestrial emissions as a part of a joint assessment of three main GHGs (CO2, methane –CH4, and nitrous oxide –N2O). Field campaigns in rivers draining various land uses in different hydrological seasons, showed a supersaturation in CO2 of the Seine hydrosystem leading to CO2.emissions to the atmosphere. The main factor controlling the CO2 partial pressure (pCO2) was the concentration of dissolved organic carbon (DOC) (R2=0.56, n=119, p<0.05), modulated by hydro-climatic conditions and groundwater contribution. In small streams, DOC concentrations were dependent on the soil organic carbon stock. For the main stem, a long-term analysis (1970-2015) showed that pCO2 tracked urban pollution, decreasing from the 2000s after improvement of wastewater treatment. The validation of the IC module newly implemented in Riverstrahler showed that IC inputs to the Seine River dominated the overall carbon budget (1138 ktC yr-1 on average for the period 2010-2013) of which less than 2% was produced from biogeochemical processes (27 ktC yr-1). In addition, CO2 outgassing represented 30% of IC outputs while exports to the estuary represented 69% of IC outputs. OC inputs were comparatively lower, accounting only for 104 ktC yr-1. Analysis of the biogeochemical processes of the Seine River showed a negative net ecosystem production (NEP), the river being mostly heterotrophic. In order to complete the modeling of the fate of carbon in the Seine River, the Riverstrahler model was combined with the estuarine C-GEM model, towards an integrated approach to the Land-to-Ocean Aquatic continuum. Representing 34% of the river mirror area, the estuary thus contributes ~23% of the CO2 emitted from the whole estuary-river aquatic continuum (estimated at 445 kt C for the year 2010). In addition, analyses of available institutional databases and measurements of other GHGs (CH4 and N2O) enabled estimation of aquatic emissions at 3.7% of the Seine basin total emissions (2,276 ktCO2 equivalent yr-1), dominated by CO2 (95.3%), while agricultural (14,295 ktCO2 equivalent yr-1) and urban emissions (44,713 ktCO2 equivalent yr-1) accounted for 23.3% and 73.0%, respectively. A historical reconstruction of agricultural emissions for the whole of France (1850-2014) estimated that, among the 114,000 ktCO2 equivalent yr-1 emitted by the agricultural sector, 22% were represented by CO2, 49% by CH4 and 29% by N2O. Finally, two contrasting scenarios were explored (horizon 2040). The first, characterized by the current trend towards specialization and intensification, predicted an almost 1.5-fold increase in agricultural emissions. While the second, characterized by a transition to organic agriculture and dietary change, would reduce current emissions by about 50%.; Des études récentes ont souligné l’importance des émissions de dioxyde de carbone (CO2) par les eaux continentales, replaçant ainsi l’hydro-système comme compartiment actif du bilan carbone. Un premier objectif de cette thèse a été de comprendre et quantifier la dynamique du C aquatique le long du continuum aquatique de la Seine, empreint d’une très forte activité anthropique. Pour cela, un module de carbone inorganique (CI) a été développé au sein du modèle de fonctionnement biogéochimique des écosystèmes aquatiques, Riverstrahler, permettant de simuler les variations spatio-temporelles du C. Le second objectif était de quantifier les émissions aquatiques et terrestres afin de proposer une évaluation conjointe des trois principaux gaz à effet de serre (GES: CO2, méthane – CH4, protoxyde d’azote- N2O) à l’échelle du bassin. Les mesures de la pression partielle de CO2 (pCO2) dans des rivières drainant différentes occupations du sol, à différentes saisons, attestent que l’hydro-système Seine est sursaturé et une source d’émission de CO2 vers l’atmosphère. Le principal facteur de contrôle de pCO2 est la concentration en carbone organique dissout (COD) (R2 = 0,56, p < 0,05), modulée par les conditions hydro-climatiques et les contributions d'eaux souterraines. Dans les rivières amont, les concentrations en COD semblent reliées au stock de CO des sols, alors que sur l’axe principal de la Seine, elles dépendent des effluents de stations d’épuration. Sur le long terme (1970-2015) la pCO2 a clairement évolué conjointement à l’amélioration du traitement des eaux usées. Les bilans par modélisation (moyenne 2010-2013) montrent l’importance du CI apporté à l’hydro-système Seine (1138 ktC an-1) et une faible contribution des processus biogéochimiques (27 ktC an-1). Si une grande part du CI est exportée vers l’estuaire (69%), les émissions de CO2 dépassent 360 ktC an-1 (soit 30%). Les apports de carbone organique ne représentent que 104 ktC an-1. La production nette de l’écosystème (NEP) apparait négative, et indique le caractère hétérotrophe de la Seine. Cette nouvelle version du modèle Riverstrahler a été couplée au modèle estuarien C-GEM afin de proposer une description complète de la cascade du carbone dans le continuum rivière-estuaire. L’estuaire représente 34 % de la surface miroir de la Seine et contribue à hauteur de 23% des émissions aquatiques de CO2 du bassin, estimée à 445 kt C (année 2010). Les émissions de CO2 complétées par celles de N2O et CH4 montrent que les émissions aquatiques de GES représentent 3.7% des émissions totales du bassin de la Seine (2,276 kt CO2 équivalent an-1 dont 95,3% de CO2). Les émissions agricoles (14,295 ktCO2 équivalent an-1) et urbaines (44,713 ktCO2 équivalent an-1) contribuent respectivement pour 23.3 et 73.0%. Une reconstruction historique des émissions agricoles en France montre une augmentation par 4 de 1850 à 2014, soit 114,000 kt CO2 équivalent an-1 actuellement (CO2:22%, CH4:49%, N2O: 29%). Un scénario prolongeant la tendance actuelle à la spécialisation et l’intensification à l’horizon 2040, prédit une augmentation par 1.5 des émissions agricoles, alors qu’un second scenario, proposant un changement profond de l’agriculture française, réduirait les émissions actuelles de 50%.

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    Authors: Burte, Marthe-Emilie;

    La rinitis tiene un impacto importante en la salud pública, sin embargo en los adultos no existe una estandarización de la definición en los estudios epidemiológicos. Además, apenas se conocen los factores ambientales de la rinitis y, en particular, existen muy pocos estudios sobre los efectos de la contaminación atmosférica a largo plazo sobre la rinitis en adultos. Para llenar estos vacíos, utilizamos datos de dos estudios epidemiológicos europeos multicéntricos con datos extensos sobre la salud respiratoria y con datos de exposición individual a la contaminación atmosférica a largo plazo. Nuestros resultados mostraron que para caracterizar mejor la rinitis, es necesario considerar conjuntamente todas las características de los síntomas nasales, las comorbilidades y la sensibilización alérgica, y no restringir la enfermedad a una pregunta o a una prueba de sensibilización alérgica. No encontramos asociación entre la contaminación atmosférica a largo plazo y la incidencia de rinitis, pero demostramos que la exposición a la contaminación del aire a largo plazo aumenta la severidad de la rinitis, enfatizando que es necesario controlar la contaminación atmosférica. Whereas rhinitis has an important public health impact, in adults there is no standardized definition of rhinitis in epidemiological studies. Furthermore, environmental factors of rhinitis are barely known, and in particular, there are very few studies on the effects of long-term exposure to air pollution on rhinitis in adults. To fill these gaps, we used data from two European multicentre epidemiological studies with extensive data on respiratory health and individual estimated exposures to long-term air pollution. Our findings showed that to better characterize rhinitis, one need to consider together all the characteristics of the nasal symptoms, the comorbidities and the allergic sensitization, and not to restrict the disease to one question or one allergic sensitization test. We found no association between long-term air pollution and incidence of rhinitis, but we showed that long-term exposure to air pollution is associated to an increased severity of rhinitis, emphasising that air pollution needs to be controlled. Programa de doctorat en Biomedicina

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    Authors: Daniel, Cécile;

    Le carbonate de diméthyle (DMC) est utilisé comme intermédiaire en chimie des polymères. Actuellement, la production industrielle du DMC met en jeu un procédé polluant et dangereux. En revanche, la synthèse du DMC à partir de méthanol et de CO2 est un procédé « vert ». Cependant, la thermodynamique de la réaction est très défavorable, se traduisant par une conversion inférieure à 1%. L’objectif de cette thèse est de développer et d’étudier des catalyseurs très actifs qui, couplés à un réacteur membranaire, permettraient d’augmenter le rendement et l’activité. Ce manuscrit couvre plusieurs aspects : i) une étude de criblage de catalyseurs, ii) une étude de type structure-activité sur des séries de catalyseurs, basée sur des caractérisations structurales, texturales et de surface, iii) une étude mécanistique et iv) une étude cinétique. Un protocole de mesure d’activité adapté aux faibles conversions est développé. Le criblage catalytique met en évidence l’activité des solutions solides de cérine-zircone (CZ). Les CZ préparées par pyrolyse de flamme sont un ordre de grandeur plus actives que les CZ préparées par coprécipitation. De façon surprenante, il n’est pas possible a priori de distinguer des catalyseurs très actifs et peu actifs à partir de leurs caractéristiques structurales et texturales. Cependant, on observe que l’activité est corrélée à la densité et à la nature des espèces de surfaces méthoxides et carbonates. Le mécanisme réactionnel de l’état de l’art est affiné grâce à des mesures d’échanges isotopiques et de DRIFT. L’étude cinétique intègre des corrections thermodynamiques de l’équilibre de phases du binaire MeOH-CO2 qui constitue un liquide expansé Dimethylcarbonate (DMC) is used in polymer synthesis as well as a fuel additive and solvent. The current industrial DMC production is a polluting and hazardous process. On the other hand, the direct carboxylation of methanol with CO2 is a green route to DMC. However, this reaction is highly limited by thermodynamics, limiting the conversion to less than 1%. The integration of a catalyst in a catalytic membrane reactor for water and DMC removal, would shift the equilibrium conversion thereby improving the DMC yield. The aim of this thesis is to develop and study highly active catalysts for DMC synthesis. This manuscript covers: (i) catalyst screening (ii) a structure-activity relationship study (iii) a mechanistic approach and (iv) a kinetic study. A protocol to measure the activity at low conversion has been developed. Catalyst screening evidenced solid solutions of ceria/zirconia (CZ) as the most active and selective. Flame sprayed pyrolysis ceria/zirconia are one order of magnitude more active than coprecipitated CZ. Interestingly, structural and textural features like crystalline and porous structure were similar regardless of the activity. Nevertheless, the activity could be correlated to the nature and the density of the methoxides and carbonates surface species. The mechanism was refined by isotopic exchange and DRIFT experiments. A kinetic study was performed in a batch reactor that integrated the physical equilibria of the gas-expanded reacting mixture.

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  • Authors: Marescaux, Audrey;

    Several recent studies have highlighted significant fluxes of carbon dioxide (CO2) from inland waters in the global carbon cycling. The first main objective of this thesis was to quantify and understand carbon dynamics in the Seine River basin, which is deeply impacted by human activities. For this purpose a new inorganic carbon (IC) module was implemented in the biogeochemical Riverstrahler model, to simulate spatial and temporal variations in carbon forms in the drainage work. A second major objective was to size both aquatic and terrestrial emissions as a part of a joint assessment of three main GHGs (CO2, methane –CH4, and nitrous oxide –N2O).Field campaigns in rivers draining various land uses in different hydrological seasons, showed a supersaturation in CO2 of the Seine hydrosystem leading to CO2.emissions to the atmosphere. The main factor controlling the CO2 partial pressure (pCO2) was the concentration of dissolved organic carbon (DOC) (R2=0.56, n=119, p<0.05), modulated by hydro-climatic conditions and groundwater contribution. In small streams, DOC concentrations were dependent on the soil organic carbon stock. For the main stem, a long-term analysis (1970-2015) showed that pCO2 tracked urban pollution, decreasing from the 2000s after improvement of wastewater treatment.The validation of the IC module newly implemented in Riverstrahler showed that IC inputs to the Seine River dominated the overall carbon budget (1124 ktC yr-1 on average for the period 2010-2013) of which less than 2% was produced from biogeochemical processes (17 ktC yr-1). In addition, CO2 outgassing represented 31% of IC outputs while exports to the estuary represented 68% of IC outputs. OC inputs were comparatively lower, accounting only for 105 ktC yr-1. Analysis of the biogeochemical processes of the Seine River showed a negative net ecosystem production (NEP), the river being mostly heterotrophic.In order to complete the modeling of the fate of carbon in the Seine River, the Riverstrahler model was combined with the estuarine C-GEM model, towards an integrated approach to the Land-to-Ocean Aquatic continuum. Representing 34% of the river mirror area, the estuary thus contributes ~23% of the CO2 emitted from the whole estuary-river aquatic continuum (estimated at 445 kt C for the year 2010).In addition, analyses of available institutional databases and measurements of other GHGs (CH4 and N2O) enabled estimation of aquatic emissions at 3.7% of the Seine basin total emissions (2,276 ktCO2 equivalent yr-1), dominated by CO2 (95.3%), while agricultural (14,295 ktCO2 equivalent yr-1) and urban emissions (44,713 ktCO2 equivalent yr-1) accounted for 23.3% and 73.0%, respectively. A historical reconstruction of agricultural emissions for the whole of France (1850-2014) estimated that, among the 114,000 ktCO2 equivalent yr-1 emitted by the agricultural sector, 22% were represented by CO2, 49% by CH4 and 29% by N2O. Finally, two contrasting scenarios were explored (horizon 2040). The first, characterized by the current trend towards specialization and intensification, predicted an almost 1.5-fold increase in agricultural emissions. While the second, characterized by a transition to organic agriculture and dietary change, would reduce current emissions by about 50%.; Des études récentes ont souligné l’importance des émissions de dioxyde de carbone (CO2) par les eaux continentales, replaçant ainsi l’hydro-système comme compartiment actif du bilan carbone. Un premier objectif de cette thèse a été de comprendre et quantifier la dynamique du C aquatique le long du continuum aquatique de la Seine, empreint d’une très forte activité anthropique. Pour cela, un module de carbone inorganique (CI) a été développé au sein du modèle de fonctionnement biogéochimique des écosystèmes aquatiques, Riverstrahler, permettant de simuler les variations spatio-temporelles du C. Le second objectif était de quantifier les émissions aquatiques et terrestres afin de proposer une évaluation conjointe des trois principaux gaz à effet de serre (GES: CO2, méthane – CH4, protoxyde d’azote- N2O) à l’échelle du bassin.Les mesures de la pression partielle de CO2 (pCO2) dans des rivières drainant différentes occupations du sol, à différentes saisons, attestent que l’hydro-système Seine est sursaturé et une source d’émission de CO2 vers l’atmosphère. Le principal facteur de contrôle de pCO2 est la concentration en carbone organique dissout (COD) (R2 = 0,56, p < 0,05), modulée par les conditions hydro-climatiques et les contributions d'eaux souterraines. Dans les rivières amont, les concentrations en COD semblent reliées au stock de CO des sols, alors que sur l’axe principal de la Seine, elles dépendent des effluents de stations d’épuration. Sur le long terme (1970-2015) la pCO2 a clairement évolué conjointement à l’amélioration du traitement des eaux usées.Les bilans par modélisation (moyenne 2010-2013) montrent l’importance du CI apporté à l’hydro-système Seine (1124 ktC an-1) dont une faible contribution des processus biogéochimiques (17 ktC an-1). Si une grande part du CI est exportée vers l’estuaire (68%), les émissions de CO2 dépassent 360 ktC an-1 (soit 31%). Les apports de carbone organique ne représentent que 105 ktC an-1. La production nette de l’écosystème (NEP) apparait négative, et indique le caractère hétérotrophe de la Seine. Cette nouvelle version du modèle Riverstrahler a été couplée au modèle estuarien C-GEM afin de proposer une description complète de la cascade du carbone dans le continuum rivière-estuaire. L’estuaire représente 34 % de la surface miroir de la Seine et contribue à hauteur de 23% des émissions aquatiques de CO2 du bassin, estimée à 445 kt C (année 2010).Les émissions de CO2 complétées par celles de N2O et CH4 montrent que les émissions aquatiques de GES représentent 3.7% des émissions totales du bassin de la Seine (2,276 kt CO2 équivalent an-1 dont 95,3% de CO2). Les émissions agricoles (14,295 ktCO2 équivalent an-1) et urbaines (44,713 ktCO2 équivalent an-1) contribuent respectivement pour 23.3 et 73.0%. Une reconstruction historique des émissions agricoles en France montre une augmentation par 4 de 1850 à 2014, soit 114,000 kt CO2 équivalent an-1 actuellement (CO2:22%, CH4:49%, N2O: 29%). Un scénario prolongeant la tendance actuelle à la spécialisation et l’intensification à l’horizon 2040, prédit une augmentation par 1.5 des émissions agricoles, alors qu’un second scenario, proposant un changement profond de l’agriculture française, réduirait les émissions actuelles de 50%.

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    Fischer-Tropsch synthesis (FTS) is gaining renewed interests as it allows converting alternative feedstocks (biomass) into liquid fuels. Compared to Co-based catalysts, state of the art Fe catalysts show lower activity, faster deactivation and lower selectivity as it produces an undesirable amount of CO2. Despite decades of studies, the origins of low activity and selectivity and fast deactivation are still unclear. Typical Fe based catalysts are highly metal loaded (>70 wt.%) and composed of many different phases, which strongly impedes the establishment of structure-activity relationships. There is a need to develop more active, more selective and more stable iron FTS catalysts by rational approaches.The synthesis of well-controlled 3.5 nm iron nanoparticles encapsulated in the walls of a hollow-silicalite-1 zeolite (Fe@hollow-silicalite-1) is presented. The encapsulation prevents particle sintering under FTS conditions leading to a high and stable Fe dispersion. The catalyst Fe@hollow-silicalite-1 is active and highly selective in FTS. Most importantly, Fe@hollow-silicalite-1 does not produce CO2 in contrast to all other Fe-based catalysts. The strong hydrophobicity of the silicalite-1 is likely the origin of the lack of CO2 production by inhibition of the forward WGS reaction. We demonstrated that Fe@hollow-silicalite-1converts CO2 into CO by the reverse WGS reaction. In order to establish a structure-activity relationship, a series of Fe-based catalysts with well-controlled particle sizes were synthesized and characterized (TEM, in-situ XANES, in-situ Mössbauer, XRD). We observed two distinct categories of TOFs depending on the particle size, ~10-2 s-1 for larger (>20 nm) and ~10-3 s-1 for smaller ones L'intérêt pour la synthèse de Fischer-Tropsch (FTS) est d'actualité. Elle permet la conversion de matière première (biomasse) en combustible liquide. Comparés aux catalyseurs à base de cobalt, ceux à base de fer présentent une désactivation rapide, une activité et une sélectivité faibles en produisant une quantité non désirable de CO2. Après plusieurs décennies d'études, l'origine de ces défauts reste méconnue. Les catalyseurs classiques sont généralement fortement chargés en fer (>70 wt.%) et composés de nombreuses phases empêchant l'établissement d'une relation structure-activité. Il est nécessaire de développer des catalyseurs contenant du fer plus actifs, plus sélectifs et plus stables par une approche rationnelle. La synthèse de nanoparticules de taille contrôlée (3.5 nm) encapsulées dans les murs d'une silicalite-1 creuse (Fe@hollow-silicalite-1) est présentée. L'encapsulation empêche le frittage pendant la synthèse de Fischer-Tropsch, permettant de garder une bonne dispersion du fer. Contrairement aux autres catalyseurs, le catalyseur Fe@hollow-silicalite-1actif ne produit pas de CO2. L'hydrophobicité de la silicalite-1 est très certainement à l'origine de la non-production de CO2 par inhibition de la réaction directe du gaz à l'eau. On démontre que le catalyseur Fe@hollow-silicalite-1convertit le CO2 en CO par réaction du gaz à l'eau inversée (R-WGS). Afin d'établir une relation structure-activité, des catalyseurs à base de fer de taille bien contrôlée sont synthétisés et caractérisés (MET, in-situ XANES, in-situ Mössbauer). Deux catégories de TOF suivant la taille des particules, ~10-2 s-1 pour les plus larges (>20 nm) et ~10-3 s-1 pour les plus petites, sont observées

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  • Authors: Marescaux, Audrey;

    Several recent studies have highlighted significant fluxes of carbon dioxide (CO2) from inland waters in the global carbon cycling. The first main objective of this thesis was to quantify and understand carbon dynamics in the Seine River basin, which is deeply impacted by human activities. For this purpose a new inorganic carbon (IC) module was implemented in the biogeochemical Riverstrahler model, to simulate spatial and temporal variations in carbon forms in the drainage work. A second major objective was to size both aquatic and terrestrial emissions as a part of a joint assessment of three main GHGs (CO2, methane –CH4, and nitrous oxide –N2O). Field campaigns in rivers draining various land uses in different hydrological seasons, showed a supersaturation in CO2 of the Seine hydrosystem leading to CO2.emissions to the atmosphere. The main factor controlling the CO2 partial pressure (pCO2) was the concentration of dissolved organic carbon (DOC) (R2=0.56, n=119, p<0.05), modulated by hydro-climatic conditions and groundwater contribution. In small streams, DOC concentrations were dependent on the soil organic carbon stock. For the main stem, a long-term analysis (1970-2015) showed that pCO2 tracked urban pollution, decreasing from the 2000s after improvement of wastewater treatment. The validation of the IC module newly implemented in Riverstrahler showed that IC inputs to the Seine River dominated the overall carbon budget (1138 ktC yr-1 on average for the period 2010-2013) of which less than 2% was produced from biogeochemical processes (27 ktC yr-1). In addition, CO2 outgassing represented 30% of IC outputs while exports to the estuary represented 69% of IC outputs. OC inputs were comparatively lower, accounting only for 104 ktC yr-1. Analysis of the biogeochemical processes of the Seine River showed a negative net ecosystem production (NEP), the river being mostly heterotrophic. In order to complete the modeling of the fate of carbon in the Seine River, the Riverstrahler model was combined with the estuarine C-GEM model, towards an integrated approach to the Land-to-Ocean Aquatic continuum. Representing 34% of the river mirror area, the estuary thus contributes ~23% of the CO2 emitted from the whole estuary-river aquatic continuum (estimated at 445 kt C for the year 2010). In addition, analyses of available institutional databases and measurements of other GHGs (CH4 and N2O) enabled estimation of aquatic emissions at 3.7% of the Seine basin total emissions (2,276 ktCO2 equivalent yr-1), dominated by CO2 (95.3%), while agricultural (14,295 ktCO2 equivalent yr-1) and urban emissions (44,713 ktCO2 equivalent yr-1) accounted for 23.3% and 73.0%, respectively. A historical reconstruction of agricultural emissions for the whole of France (1850-2014) estimated that, among the 114,000 ktCO2 equivalent yr-1 emitted by the agricultural sector, 22% were represented by CO2, 49% by CH4 and 29% by N2O. Finally, two contrasting scenarios were explored (horizon 2040). The first, characterized by the current trend towards specialization and intensification, predicted an almost 1.5-fold increase in agricultural emissions. While the second, characterized by a transition to organic agriculture and dietary change, would reduce current emissions by about 50%.; Des études récentes ont souligné l’importance des émissions de dioxyde de carbone (CO2) par les eaux continentales, replaçant ainsi l’hydro-système comme compartiment actif du bilan carbone. Un premier objectif de cette thèse a été de comprendre et quantifier la dynamique du C aquatique le long du continuum aquatique de la Seine, empreint d’une très forte activité anthropique. Pour cela, un module de carbone inorganique (CI) a été développé au sein du modèle de fonctionnement biogéochimique des écosystèmes aquatiques, Riverstrahler, permettant de simuler les variations spatio-temporelles du C. Le second objectif était de quantifier les émissions aquatiques et terrestres afin de proposer une évaluation conjointe des trois principaux gaz à effet de serre (GES: CO2, méthane – CH4, protoxyde d’azote- N2O) à l’échelle du bassin. Les mesures de la pression partielle de CO2 (pCO2) dans des rivières drainant différentes occupations du sol, à différentes saisons, attestent que l’hydro-système Seine est sursaturé et une source d’émission de CO2 vers l’atmosphère. Le principal facteur de contrôle de pCO2 est la concentration en carbone organique dissout (COD) (R2 = 0,56, p < 0,05), modulée par les conditions hydro-climatiques et les contributions d'eaux souterraines. Dans les rivières amont, les concentrations en COD semblent reliées au stock de CO des sols, alors que sur l’axe principal de la Seine, elles dépendent des effluents de stations d’épuration. Sur le long terme (1970-2015) la pCO2 a clairement évolué conjointement à l’amélioration du traitement des eaux usées. Les bilans par modélisation (moyenne 2010-2013) montrent l’importance du CI apporté à l’hydro-système Seine (1138 ktC an-1) et une faible contribution des processus biogéochimiques (27 ktC an-1). Si une grande part du CI est exportée vers l’estuaire (69%), les émissions de CO2 dépassent 360 ktC an-1 (soit 30%). Les apports de carbone organique ne représentent que 104 ktC an-1. La production nette de l’écosystème (NEP) apparait négative, et indique le caractère hétérotrophe de la Seine. Cette nouvelle version du modèle Riverstrahler a été couplée au modèle estuarien C-GEM afin de proposer une description complète de la cascade du carbone dans le continuum rivière-estuaire. L’estuaire représente 34 % de la surface miroir de la Seine et contribue à hauteur de 23% des émissions aquatiques de CO2 du bassin, estimée à 445 kt C (année 2010). Les émissions de CO2 complétées par celles de N2O et CH4 montrent que les émissions aquatiques de GES représentent 3.7% des émissions totales du bassin de la Seine (2,276 kt CO2 équivalent an-1 dont 95,3% de CO2). Les émissions agricoles (14,295 ktCO2 équivalent an-1) et urbaines (44,713 ktCO2 équivalent an-1) contribuent respectivement pour 23.3 et 73.0%. Une reconstruction historique des émissions agricoles en France montre une augmentation par 4 de 1850 à 2014, soit 114,000 kt CO2 équivalent an-1 actuellement (CO2:22%, CH4:49%, N2O: 29%). Un scénario prolongeant la tendance actuelle à la spécialisation et l’intensification à l’horizon 2040, prédit une augmentation par 1.5 des émissions agricoles, alors qu’un second scenario, proposant un changement profond de l’agriculture française, réduirait les émissions actuelles de 50%.

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    Authors: Burte, Marthe-Emilie;

    La rinitis tiene un impacto importante en la salud pública, sin embargo en los adultos no existe una estandarización de la definición en los estudios epidemiológicos. Además, apenas se conocen los factores ambientales de la rinitis y, en particular, existen muy pocos estudios sobre los efectos de la contaminación atmosférica a largo plazo sobre la rinitis en adultos. Para llenar estos vacíos, utilizamos datos de dos estudios epidemiológicos europeos multicéntricos con datos extensos sobre la salud respiratoria y con datos de exposición individual a la contaminación atmosférica a largo plazo. Nuestros resultados mostraron que para caracterizar mejor la rinitis, es necesario considerar conjuntamente todas las características de los síntomas nasales, las comorbilidades y la sensibilización alérgica, y no restringir la enfermedad a una pregunta o a una prueba de sensibilización alérgica. No encontramos asociación entre la contaminación atmosférica a largo plazo y la incidencia de rinitis, pero demostramos que la exposición a la contaminación del aire a largo plazo aumenta la severidad de la rinitis, enfatizando que es necesario controlar la contaminación atmosférica. Whereas rhinitis has an important public health impact, in adults there is no standardized definition of rhinitis in epidemiological studies. Furthermore, environmental factors of rhinitis are barely known, and in particular, there are very few studies on the effects of long-term exposure to air pollution on rhinitis in adults. To fill these gaps, we used data from two European multicentre epidemiological studies with extensive data on respiratory health and individual estimated exposures to long-term air pollution. Our findings showed that to better characterize rhinitis, one need to consider together all the characteristics of the nasal symptoms, the comorbidities and the allergic sensitization, and not to restrict the disease to one question or one allergic sensitization test. We found no association between long-term air pollution and incidence of rhinitis, but we showed that long-term exposure to air pollution is associated to an increased severity of rhinitis, emphasising that air pollution needs to be controlled. Programa de doctorat en Biomedicina

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    Authors: Daniel, Cécile;

    Le carbonate de diméthyle (DMC) est utilisé comme intermédiaire en chimie des polymères. Actuellement, la production industrielle du DMC met en jeu un procédé polluant et dangereux. En revanche, la synthèse du DMC à partir de méthanol et de CO2 est un procédé « vert ». Cependant, la thermodynamique de la réaction est très défavorable, se traduisant par une conversion inférieure à 1%. L’objectif de cette thèse est de développer et d’étudier des catalyseurs très actifs qui, couplés à un réacteur membranaire, permettraient d’augmenter le rendement et l’activité. Ce manuscrit couvre plusieurs aspects : i) une étude de criblage de catalyseurs, ii) une étude de type structure-activité sur des séries de catalyseurs, basée sur des caractérisations structurales, texturales et de surface, iii) une étude mécanistique et iv) une étude cinétique. Un protocole de mesure d’activité adapté aux faibles conversions est développé. Le criblage catalytique met en évidence l’activité des solutions solides de cérine-zircone (CZ). Les CZ préparées par pyrolyse de flamme sont un ordre de grandeur plus actives que les CZ préparées par coprécipitation. De façon surprenante, il n’est pas possible a priori de distinguer des catalyseurs très actifs et peu actifs à partir de leurs caractéristiques structurales et texturales. Cependant, on observe que l’activité est corrélée à la densité et à la nature des espèces de surfaces méthoxides et carbonates. Le mécanisme réactionnel de l’état de l’art est affiné grâce à des mesures d’échanges isotopiques et de DRIFT. L’étude cinétique intègre des corrections thermodynamiques de l’équilibre de phases du binaire MeOH-CO2 qui constitue un liquide expansé Dimethylcarbonate (DMC) is used in polymer synthesis as well as a fuel additive and solvent. The current industrial DMC production is a polluting and hazardous process. On the other hand, the direct carboxylation of methanol with CO2 is a green route to DMC. However, this reaction is highly limited by thermodynamics, limiting the conversion to less than 1%. The integration of a catalyst in a catalytic membrane reactor for water and DMC removal, would shift the equilibrium conversion thereby improving the DMC yield. The aim of this thesis is to develop and study highly active catalysts for DMC synthesis. This manuscript covers: (i) catalyst screening (ii) a structure-activity relationship study (iii) a mechanistic approach and (iv) a kinetic study. A protocol to measure the activity at low conversion has been developed. Catalyst screening evidenced solid solutions of ceria/zirconia (CZ) as the most active and selective. Flame sprayed pyrolysis ceria/zirconia are one order of magnitude more active than coprecipitated CZ. Interestingly, structural and textural features like crystalline and porous structure were similar regardless of the activity. Nevertheless, the activity could be correlated to the nature and the density of the methoxides and carbonates surface species. The mechanism was refined by isotopic exchange and DRIFT experiments. A kinetic study was performed in a batch reactor that integrated the physical equilibria of the gas-expanded reacting mixture.

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    Other literature type . 2017
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  • Authors: Marescaux, Audrey;

    Several recent studies have highlighted significant fluxes of carbon dioxide (CO2) from inland waters in the global carbon cycling. The first main objective of this thesis was to quantify and understand carbon dynamics in the Seine River basin, which is deeply impacted by human activities. For this purpose a new inorganic carbon (IC) module was implemented in the biogeochemical Riverstrahler model, to simulate spatial and temporal variations in carbon forms in the drainage work. A second major objective was to size both aquatic and terrestrial emissions as a part of a joint assessment of three main GHGs (CO2, methane –CH4, and nitrous oxide –N2O).Field campaigns in rivers draining various land uses in different hydrological seasons, showed a supersaturation in CO2 of the Seine hydrosystem leading to CO2.emissions to the atmosphere. The main factor controlling the CO2 partial pressure (pCO2) was the concentration of dissolved organic carbon (DOC) (R2=0.56, n=119, p<0.05), modulated by hydro-climatic conditions and groundwater contribution. In small streams, DOC concentrations were dependent on the soil organic carbon stock. For the main stem, a long-term analysis (1970-2015) showed that pCO2 tracked urban pollution, decreasing from the 2000s after improvement of wastewater treatment.The validation of the IC module newly implemented in Riverstrahler showed that IC inputs to the Seine River dominated the overall carbon budget (1124 ktC yr-1 on average for the period 2010-2013) of which less than 2% was produced from biogeochemical processes (17 ktC yr-1). In addition, CO2 outgassing represented 31% of IC outputs while exports to the estuary represented 68% of IC outputs. OC inputs were comparatively lower, accounting only for 105 ktC yr-1. Analysis of the biogeochemical processes of the Seine River showed a negative net ecosystem production (NEP), the river being mostly heterotrophic.In order to complete the modeling of the fate of carbon in the Seine River, the Riverstrahler model was combined with the estuarine C-GEM model, towards an integrated approach to the Land-to-Ocean Aquatic continuum. Representing 34% of the river mirror area, the estuary thus contributes ~23% of the CO2 emitted from the whole estuary-river aquatic continuum (estimated at 445 kt C for the year 2010).In addition, analyses of available institutional databases and measurements of other GHGs (CH4 and N2O) enabled estimation of aquatic emissions at 3.7% of the Seine basin total emissions (2,276 ktCO2 equivalent yr-1), dominated by CO2 (95.3%), while agricultural (14,295 ktCO2 equivalent yr-1) and urban emissions (44,713 ktCO2 equivalent yr-1) accounted for 23.3% and 73.0%, respectively. A historical reconstruction of agricultural emissions for the whole of France (1850-2014) estimated that, among the 114,000 ktCO2 equivalent yr-1 emitted by the agricultural sector, 22% were represented by CO2, 49% by CH4 and 29% by N2O. Finally, two contrasting scenarios were explored (horizon 2040). The first, characterized by the current trend towards specialization and intensification, predicted an almost 1.5-fold increase in agricultural emissions. While the second, characterized by a transition to organic agriculture and dietary change, would reduce current emissions by about 50%.; Des études récentes ont souligné l’importance des émissions de dioxyde de carbone (CO2) par les eaux continentales, replaçant ainsi l’hydro-système comme compartiment actif du bilan carbone. Un premier objectif de cette thèse a été de comprendre et quantifier la dynamique du C aquatique le long du continuum aquatique de la Seine, empreint d’une très forte activité anthropique. Pour cela, un module de carbone inorganique (CI) a été développé au sein du modèle de fonctionnement biogéochimique des écosystèmes aquatiques, Riverstrahler, permettant de simuler les variations spatio-temporelles du C. Le second objectif était de quantifier les émissions aquatiques et terrestres afin de proposer une évaluation conjointe des trois principaux gaz à effet de serre (GES: CO2, méthane – CH4, protoxyde d’azote- N2O) à l’échelle du bassin.Les mesures de la pression partielle de CO2 (pCO2) dans des rivières drainant différentes occupations du sol, à différentes saisons, attestent que l’hydro-système Seine est sursaturé et une source d’émission de CO2 vers l’atmosphère. Le principal facteur de contrôle de pCO2 est la concentration en carbone organique dissout (COD) (R2 = 0,56, p < 0,05), modulée par les conditions hydro-climatiques et les contributions d'eaux souterraines. Dans les rivières amont, les concentrations en COD semblent reliées au stock de CO des sols, alors que sur l’axe principal de la Seine, elles dépendent des effluents de stations d’épuration. Sur le long terme (1970-2015) la pCO2 a clairement évolué conjointement à l’amélioration du traitement des eaux usées.Les bilans par modélisation (moyenne 2010-2013) montrent l’importance du CI apporté à l’hydro-système Seine (1124 ktC an-1) dont une faible contribution des processus biogéochimiques (17 ktC an-1). Si une grande part du CI est exportée vers l’estuaire (68%), les émissions de CO2 dépassent 360 ktC an-1 (soit 31%). Les apports de carbone organique ne représentent que 105 ktC an-1. La production nette de l’écosystème (NEP) apparait négative, et indique le caractère hétérotrophe de la Seine. Cette nouvelle version du modèle Riverstrahler a été couplée au modèle estuarien C-GEM afin de proposer une description complète de la cascade du carbone dans le continuum rivière-estuaire. L’estuaire représente 34 % de la surface miroir de la Seine et contribue à hauteur de 23% des émissions aquatiques de CO2 du bassin, estimée à 445 kt C (année 2010).Les émissions de CO2 complétées par celles de N2O et CH4 montrent que les émissions aquatiques de GES représentent 3.7% des émissions totales du bassin de la Seine (2,276 kt CO2 équivalent an-1 dont 95,3% de CO2). Les émissions agricoles (14,295 ktCO2 équivalent an-1) et urbaines (44,713 ktCO2 équivalent an-1) contribuent respectivement pour 23.3 et 73.0%. Une reconstruction historique des émissions agricoles en France montre une augmentation par 4 de 1850 à 2014, soit 114,000 kt CO2 équivalent an-1 actuellement (CO2:22%, CH4:49%, N2O: 29%). Un scénario prolongeant la tendance actuelle à la spécialisation et l’intensification à l’horizon 2040, prédit une augmentation par 1.5 des émissions agricoles, alors qu’un second scenario, proposant un changement profond de l’agriculture française, réduirait les émissions actuelles de 50%.

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